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    1. 钠离子电池电解液添加剂研究进展
    郭玉玥 翟笑影 张宁博
    过程工程学报    2023, 23 (8): 1089-1101.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223104
    摘要529)   HTML31)    PDF (3494KB)(440)    收藏
    随着能源革命的高涨,二次电池作为新型储能方式受到人们的广泛关注。钠离子电池与锂离子电池工作原理相似,且在资源储备、成本低廉、低温、倍率及安全性能方面具有极大优势。钠离子电池体系中,电解液作为衔接正负极材料体系的中间桥梁,发挥着至关重要的作用,而添加少量的功能性分子可以使电池整体性能实现显著提升。本工作围绕电解液添加剂进行介绍,综述了近年来不饱和碳酸酯、含硫化合物、含磷化合物、含硅化合物、无机钠盐及其他类型组分在钠离子电池电解液中的研究进展和相关机理。最后从科学理念和实际应用的角度出发,对电解液添加剂的未来研究进行展望。
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    2. 5 V尖晶石型无钴LiNi 0.5Mn 1.5O 4正极材料进展综述
    靳佳 魏进平 周震
    过程工程学报    2022, 22 (4): 421-437.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221115
    摘要523)      PDF (11182KB)(420)    收藏
    作为下一代锂离子电池或固态电池的候选正极材料,镍锰酸锂LiNi0.5Mn1.5O4正在吸引研究者的兴趣。本工作介绍了LiNi0.5Mn1.5O4的晶体结构、合成方法、电化学反应机制、材料的电学属性以及材料的优势,同时介绍了目前阻碍其产业化应用所存在的技术障碍:高温循环差、过程库伦效率低、金属溶出及相变、高电压下电解液分解、全电池产气等。针对存在的主要技术问题,深入讨论分析其内在的原因,并总结了若干材料层面的解决思路:微观形貌调控、新黏结剂匀浆策略、掺杂、包覆、高电压电解液匹配、制备过程控制、全电池应用研究等,另外还推测了可能的应用场景。LiNi0.5Mn1.5O4材料的商业化应用还有赖于电池层面的精细结构设计。综述目的是希望研究者更加关注LiNi0.5Mn1.5O4材料的产业化应用研究。
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    3. 脂肪伯胺的合成及工业化研究进展
    潘嘉晟 王耀锋 马爽爽 孙瑞 仝育婷 丁其达 张锐
    过程工程学报    2021, 21 (8): 905-917.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220235
    摘要698)   HTML14)    PDF (1360KB)(320)    收藏
    有机胺在化工、医药、生命科学等领域有着广泛的应用,可作为染料、日用品原料以及抗生素、生物碱、临床医学药物等。在众多胺类化合物中,伯胺是最基础的结构单元,其应用在胺类化合物中也最为广泛。随着经济社会的快速发展与人们生活质量的提高,伯胺,尤其是脂肪伯胺的市场需求量与日俱增,脂肪伯胺的合成及工业化制备已成为一个重要领域。经过了数十年的发展,脂肪伯胺的生产技术已经取得了巨大的成果,但仍然存在一些问题,例如苛刻的反应条件、催化剂性能不足、污染严重、工艺复杂等。本文以脂肪伯胺的工业生产以及热点制备方法为研究对象,针对工业上制备脂肪伯胺的工艺进行了汇总归纳(包括卤代烃胺化法、醇还原胺化法,腈加氢还原法、烯烃直接胺化法、羧酸胺化法等),并举例说明各制备方法在工业生产中的实际应用,分析比较各工艺方案的优劣,并对当前的研究热点——通过羰基还原胺化制备脂肪伯胺的方法进行了研究进展的阐述,指出该制备方法在未来工业应用的潜力与挑战。
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    4. 金属钒的制备方法综述
    卢伟亮 张盈 孙沛 郑诗礼 乔珊 张洋 李平 张懿
    过程工程学报    2021, 21 (10): 1117-1131.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220294
    摘要1363)      PDF (4507KB)(307)    收藏
    金属钒性能特殊,素有“工业味精之称”,在冶金、化工、航空、能源、原子能等领域应用广泛。金属钒属于稀有高熔点活泼金属,其高纯金属制备困难,目前主流的制备方法为铝热还原钒氧化物制备粗钒与粗钒真空熔炼提纯的联合工艺,该法能耗高、钒收率低。基于钒氧化物和钒氯化物的热力学性质,研究者还提出了诸多含钒前驱体还原制备粗钒及粗钒精炼制备高纯钒的方法,具体包括钙热还原、镁热还原、真空碳热还原、硅热还原、碳热还原-氮化热分解、熔盐电解脱氧等粗钒制备方法,及熔盐电解精炼、碘化物热分解、固态电迁移等粗钒精炼方法。本工作对上述粗钒制备及粗钒精炼涉及的十余种方法开展了较全面的综述,论述了这些方法的基本原理、技术特点、效果及问题等,以期为高纯金属钒的新制备技术研发和技术升级提供全面的参考依据。
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    5. 二氧化钼纳米棒的制备及电化学性能研究
    高增礼 唐海燕 衣守志 徐红彬
    过程工程学报    2021, 21 (11): 1338-1345.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220355
    摘要448)      PDF (986KB)(307)    收藏
    MoO2纳米棒具有高电导率、高熔点及比容量较大,在超级电容器电极材料领域应用前景广泛。现有MoO2纳米棒制备方法大多存在操作复杂、收率低、成本高、易引入杂质等问题,且这些方法制备的MoO2产品存在形貌不均一、分散性差、电化学性能低的问题。基于此,本工作以双氧水和钼粉制备的过氧钼酸前驱体为钼源,PEG (8000)为模板剂制备出带状结构含钼杂化物,然后以浆态带状杂化物为原料采用两段式全湿法工艺制备纳米棒状MoO2。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线能谱(EDS)和扫描电子显微镜(SEM)等对二氧化钼纳米棒的物相、表面组成与形貌进行了分析,同时分别采用三电极和两电极体系研究了MoO2纳米棒的电化学电容行为,考察了MoO2纳米棒直接作为电极组装电容的性能。结果表明,所制的MoO2为长约500~800 nm、宽约100~200 nm的棒状结构,形貌与尺寸均匀,具有良好的分散性和较高的纯度。以MoO2纳米棒制备的电极在1 A/g的电流密度下,三电极和两电极体系所测得比电容分别为366.7和290.4 F/g;在5 A/g电流密度下循环充放电2000次后电容保持率均高于72%,展现出了良好的电化学性能。该研究结果可为纳米金属氧化物的制备提供新方法。
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    6. 二氧化碳甲烷化催化剂及反应机理研究进展
    田郡博 古芳娜 苏发兵 张战国 许光文
    过程工程学报    2023, 23 (3): 375-395.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222027
    摘要573)   HTML22)    PDF (12772KB)(307)    收藏
    在“双碳”目标的背景下,明确碳处理路径至关重要。利用可再生能源制得的氢,将二氧化碳(CO2)通过甲烷化反应制备合成天然气(SNG)被广泛认为是一种高效、有前景的碳捕集利用技术,有望实现碳循环利用。近年来,二氧化碳甲烷化催化剂及相关反应机理均取得了许多新进展。鉴于此,本工作对该反应进行了系统的综述。首先,介绍了CO2甲烷化反应的热力学研究中不同反应条件的影响;随后从活性金属、载体、制备方法及辅助技术等四方面介绍了CO2甲烷化催化剂的研究进展,其中活性组分包括非贵金属基(Ni, Fe, Co和Mo)和贵金属基(Ru, Rh, Pt和Pd),载体包括传统氧化物(Al2O3, SiO2, TiO2, ZrO2和CeO2)和新型载体材料(金属有机框架和碳基材料),催化剂制备方法包括传统制备方法(浸渍法、共沉淀法、水热法、溶胶-凝胶法和固相合成法)和合成辅助技术(超声波、微波和等离子体等);总结了CO2甲烷化反应遵循的两条机理路径(甲酸盐路径和CO路径),并指出CO2甲烷化的具体反应途径与催化剂表面特性(如羟基丰富度和O2-位点)和反应条件(如反应温度和压力)相关;最后提出了当前研究存在的挑战,并对研究前景作出展望。
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    7. 折流板设备中流体停留时间分布与流动形态的对比研究
    高章帆 范沐易 黄卫星 邹雄 刘少北
    过程工程学报    2021, 21 (11): 1269-1276.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220363
    摘要380)      PDF (1447KB)(300)    收藏
    折流板结构在大空间设备中形成折流通道,以防止短路,从而使流体与换热管和颗粒床等内构件充分接触。停留时间分布(RTD)实验具有简单便捷的优势,针对设备中的短路与如何确定设备合理结构的问题分别设计了几组结构来进行RTD实验与流场数值模拟研究。对比分析结果表明,设备中的短路和死区是相对存在的,通过RTD密度函数曲线的出峰时间及拖尾情况能判断设备中短路与死区的情况,该结论可以为设备设计提供理论依据。利用多釜串联模型的釜数及RTD曲线的出峰时间和方差分析了流量、折流板缺口面积及板距对设备中流体流动形态的影响;研究了设备中的压降,综合考虑设备的能耗和性能,提出了以RTD实验来确定折流板设备合理结构时最合适的釜数、出峰时间及方差。
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    8. 钠离子电池层状氧化物正极材料改性研究进展
    李苗苗 邱祥云 尹延鑫 张涛 戴作强
    过程工程学报    2023, 23 (6): 799-813.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222296
    摘要281)   HTML89)    PDF (47402KB)(291)    收藏
    由于储量丰富、价格低廉及安全环保等突出优点,钠离子电池(SIBs)被认为是大规模储能应用的主要候选技术之一,而正极材料的开发也决定了钠离子电池的商业化进程和最终性能。钠离子电池层状氧化物正极材料,具有比容量高、构造简单、稳定性好等优势,是最富有前景的钠电正极材料之一。但此类材料目前仍面临电化学过程的不可逆变化、空气中储存不稳定和界面稳定性较差等问题,严重制约着钠离子电池商品化进程的发展。为了解决材料所存在的这些问题,研究人员对其进行改性优化。据此,本工作综述了钠电正极材料层状氧化物离子掺杂、表面包覆、纳米结构设计、P/O混合相等改性措施所取得的成效,为钠电正极材料层状氧化物改性研究提供了基础,并对层状氧化物的后续发展趋势进行了展望。
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    9. 气固两相流内中空多孔催化剂性能的数值模拟
    吴秋莹, 孔令凯, 徐骥, 葛蔚, 袁绍军
    过程工程学报    2021, 21 (7): 774-785.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220229
    摘要392)   HTML14)    PDF (1654KB)(279)    收藏

    气固流态化过程中流体和颗粒分别聚集,形成稀密两相,严重限制其传质效率和反应速率的提高。针对此问题,本工作设计了一种中空多孔结构的催化剂颗粒,通过模拟方法研究该颗粒对稀密两相气相传质与反应的影响,及其在稀密相间转换的时间尺度。结果表明,一定的流动强度时,在颗粒稀密相转换的时间尺度内,中空多孔结构的颗粒能够有效地在稀相存储反应气体,并在密相释放,为密相提供额外的反应气体,增强体系的整体反应效率。当催化反应速率高于传质速率时,在所研究的流动条件下中空多孔颗粒体系的反应效率比实心球形颗粒体系高出26.92%~29.55%。可以预见在稀密相分布更广的大型气固流化床反应器中,中空多孔结构的催化剂颗粒能够更为有效地提高反应器的整体效率。

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    10. 铁矿烧结烟气半干法脱硫灰除杂及水热非均相低温快速氧化
    魏汝飞 朱玉龙 周笛 王毅璠 龙红明
    过程工程学报    2021, 21 (8): 951-958.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220223
    摘要356)   HTML11)    PDF (1803KB)(251)    收藏
    铁矿烧结半干法烟气脱硫灰因含有大量性质不稳定的亚硫酸钙,无法得到有效利用,脱硫灰的氧化改性是实现其大规模或高值化利用的重要手段。脱硫灰中的碳酸钙是限制其氧化改性的主要因素,碳酸钙与亚硫酸钙两者相互包覆,降低了亚硫酸钙氧化反应的比表面积,限制其氧化速度。利用L(+)-抗坏血酸和冰醋酸两种弱酸作为对碳酸钙的脱除剂,其中浓度为0.4 g/g的冰醋酸可将脱硫中亚硫酸钙含量最高提升至81.17%,最大增幅达69.71%。采用亚临界水热非均相氧化法对不同因素对脱硫灰中亚硫酸钙氧化率的影响进行了研究。结果表明除杂后亚硫酸钙的氧化速率明显增加。在温度140℃、时间30 min、初始压力2 MPa、初始固液比1:30、转速300 r/min条件下,亚硫酸钙氧化率达98.72%,实现了脱硫灰低温快速氧化,产物初步具备制备大长径比硫酸钙晶须生长基础条件。
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    11. 管式固定床反应器柱状颗粒床层流体流动模拟与实验研究
    朱梓瑞 刘雪东 蒋良雄 顾宇彤 彭涛 殷俊杰 刘梅华 蒋威
    过程工程学报    2021, 21 (9): 1022-1032.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220288
    摘要400)      PDF (4564KB)(230)    收藏
    针对管式固定床反应器内管束数量多、规模大等特点,选取单个管束作为特征结构。对装填不同直径柱状颗粒的管束,采用程序坐标定位的方法,建立柱状颗粒床层的物理模型。采用DEM与CFD联合数值仿真方法,探究反应管内径与柱状颗粒的等比表面积球当量直径之比(管径比Di/dp)对柱状颗粒床层流体流动的影响,并建立单管固定床反应器试验台,采用差压测试方法进行实验研究。结果表明,当Di/dp由5.37增至12.75时,床层空隙率和流体分布均匀性均得到改善,壁面效应的影响由床层中心减弱到管壁。基于数值模拟及实验结果对Di/dp=12.75的柱状颗粒床层进行床层压降Ergun公式常系数修正,CFD模拟计算的结果与拟合公式吻合较好。研究结果能为固定床反应器压降预测提供参考。
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    12. 表面能对冰晶形貌的影响
    吴琴琴 陈拥军 董祥雷 邢辉 韩永生
    过程工程学报    2021, 21 (4): 446-453.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220110
    摘要407)      PDF (3844KB)(228)    收藏
    本工作从介科学概念出发,提出了表面能对冰晶生长形貌调控的科学假设。通过在水中添加不同添加剂(蔗糖、氯化钠、表面活性剂SDS),改变水溶液的表面张力,利用激光共聚焦显微镜原位实验装置开展了冰晶生长动力学研究。结果表明,在相同过冷度条件下,随溶液表面张力降低,冰晶形貌由具有对称性的枝状变为无序的海藻晶,这种变化在不同溶液中得到验证。研究发现,溶液表面张力较低,导致冰在溶液中生长阻力增大,冰晶生长速度降低。在较高的生长速率条件下,冰晶生长表面失稳,晶面各向异性生长,生成有序枝晶结构;在较低的生长速率条件下,生长表面被添加物分子覆盖,晶面各向异性消失,生成无序枝晶结构。以上结果验证了过冷度和表面能对材料结构生长过程的调控作用,为材料介科学的发展提供了实验依据。
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    13. 乙烷裂解制乙烯过程反应动力学模型的研究进展
    王娟, 徐皓晗, 解凯, 余海艳
    过程工程学报    2021, 21 (7): 752-761.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220208
    摘要505)   HTML10)    PDF (904KB)(226)    收藏
    随着乙烯工业的不断发展及能源结构的不断调整,裂解乙烯原料呈现多样性。近年来,乙烷裂解制乙烯技术逐渐成为工业生产的热点。乙烷作为乙烯生产的优选原料,不仅具有收率高、纯度高、质量高的产品优势,同时具有投资低、成本低、能耗低的生产优势。作为裂解炉模拟的核心,研究乙烷裂解过程中的反应动力学模型可为工业生产提供精准预判。随工业应用范围的逐步扩大,该领域的理论研究也将迎来新的高潮。本工作对乙烷裂解的工艺优势、乙烷裂解反应动力学模型及结焦反应动力学模型的研究现状进行了总结。裂解反应动力学模型被分为经验模型、机理模型、分子反应动力学模型,结焦反应动力学模型被分为催化结焦、自由基结焦。针对未来的研究方向提出了新的展望,认为经验模型在裂解炉自动控制中的应用、自由基反应动力学模型的深入研究、乙烷与其他原料的共裂过程、裂解反应动力学与CFD技术的融合及基于多种生成机理建立结焦反应动力学模型五个方面将是今后需要关注的领域。
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    14. 生物合成尼龙新材料核心单体二元胺研究进展
    蔺琨 李壮 王坤 毕莹 纪秀玲 张志刚 黄玉红
    过程工程学报    2023, 23 (7): 958-971.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223147
    摘要293)   HTML13)    PDF (1140KB)(226)    收藏
    二元胺是聚酰胺、聚氨酯和聚脲等高分子材料合成的核心单体,生产需求巨大。在碳中和大背景下,合成生物基二元胺是实现低碳生产和可持续发展的有效途径,借助合成生物学、代谢工程、蛋白质工程等策略能够设计和开发高效的二元胺生物合成关键酶和途径。本工作简述了1,4-丁二胺、1,5-戊二胺、1,6-己二胺的天然或人工合成路径,围绕微生物从头合成发酵和全细胞催化两种合成策略综述了二元胺的合成进展,丁二胺的生物合成主要包括鸟氨酸脱羧与赖氨酸脱羧路径,目前主要以发酵法生产丁二胺,但丁二胺的产率较低,不能达到工业生产的需求;戊二胺的生物合成路径为赖氨酸脱羧,主要采用发酵法和全细胞催化法,其中全细胞催化合成戊二胺更为高效,技术趋于成熟,已被广泛应用于规模化生产;己二胺目前主要是通过构建人工途径进行生物合成。另外,针对二元胺生物合成过程遇到的副产物多、菌株活性差、产率低、分离纯化困难等问题与挑战,提出了结合代谢工程和蛋白质工程优化关键酶催化、探索二元胺积累造成细胞损伤的影响机制、增强酶催化专一性和活性以提高生产强度、优化发酵体系、简化后续分离纯化步骤等提高生物合成二元胺的方法,同时指明了未来生物基二元胺工作的重要方向并展望了生物基二元胺的发展前景。
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    15. CaY分子筛对乙二醇和1,2-丁二醇吸附分离性能的研究
    仪凡 贺鹏 曹俊雅 曹妍 王利国 陈家强 李会泉
    过程工程学报    2022, 22 (4): 448-457.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221007
    摘要317)      PDF (2418KB)(220)    收藏
    利用装填有CaY分子筛的固定床对乙二醇和1,2-丁二醇吸附分离进行研究,从水、甲醇、乙醇和正丙醇中筛选出正丙醇为最佳洗脱溶剂,并探究了进样流速(0.4, 0.8, 1.2 mL/min)及操作温度(298, 318, 338 K)对穿透曲线的影响,对测得的穿透曲线采用Modified Dose-Response模型进行拟合,与实验结果能够高度吻合。并采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)研究混合醇在CaY分子筛内部的竞争吸附,模拟了乙二醇和1,2-丁二醇在CaY分子筛内部的吸附位点,发现其吸附位点几乎重合,且CaY分子筛对乙二醇的吸附量要大于1,2-丁二醇,此模拟结果为实验结果提供了微观理论支撑。
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    16. 生物燃气净化提纯制备生物天然气技术研究进展
    杨嘎玛 穆廷桢 杨茂华 苗得露 赵胥浩 唐斌 邢建民
    过程工程学报    2021, 21 (6): 617-628.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220154
    摘要462)      PDF (556KB)(218)    收藏
    生物天然气是由生物燃气经过脱硫、脱碳、脱水等工艺手段净化提纯后得到的一种可再生燃气,其成分和热值与常规天然气无异,是我国重点发展的生物能源。传统生物燃气中高含量的H2S和CO2限制了其应用,因此生物燃气净化提纯技术是生物天然气实现商业化生产的关键。本工作综述了国内外生物天然气制备过程中的脱硫和脱碳技术,对各项技术的工艺流程、原理及工业化应用情况进行了详细介绍,阐述了各技术的关键环节和优缺点,指出了生物燃气净化提纯技术当前面临的挑战,讨论了脱硫和脱碳技术未来的发展趋势,旨在为生物天然气的研究和工业发展提供工艺参考。
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    17. 萃取法在盐湖卤水提硼中的研究进展
    徐振亚 苏慧 张健 刘文森 朱兆武 王京刚
    过程工程学报    2021, 21 (11): 1259-1268.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220366
    摘要433)      PDF (790KB)(217)    收藏
    硼资源的开发利用对现代工业的发展具有重要作用。硼镁矿作为传统的硼资源,其储量和品位逐渐降低;而盐湖卤水中含有丰富的硼,占我国总储量的30%以上,盐湖硼资源的高效开发是解决我国高度依赖进口的有效途径。采用溶剂萃取法从盐湖卤水中提硼具有选择性好、效率高、成本低等特点,应用前景广阔。溶剂萃取的关键是萃取体系的选择,因此针对不同类型的盐湖,优选萃取性能好、水溶性小的萃取体系成为当前研究的热点。针对目前萃取工艺的应用以及近期研究开发的新型萃取体系,本工作综述了不同体系萃取硼的特点,包括脂肪醇(一元脂肪醇、二元脂肪醇和混合醇)、含羟基的芳香族化合物、含羟基的胺类化合物和离子液体四类萃取体系,重点总结了各类萃取体系萃取硼的机理,并概述了萃取剂结构对萃取性能的影响规律,分析了共存离子对萃取过程的影响,探讨了新型硼萃取剂的研发方向。其中脂肪醇中的一元醇需要在高酸度、强盐析下实现对硼酸的高效萃取。二元醇较一元醇的萃取效率更高,但二元醇黏度大、溶损高、反萃困难,萃取剂循环性能相对较差。混合醇体系能够降低有机相的黏度和水溶性,并且具有一定的协同萃取效应,成本低,适用于工业化应用。其他体系,如含羟基的芳香类和胺类化合物在碱性条件下对硼有较好的萃取效果,但一般价格较高,工业应用较为困难。离子液体由于其不易挥发、化学稳定性好、结构可设计性等优点应用于盐湖卤水萃取提硼,同时可作稀释剂,具有一定的应用前景。分析表明,混合醇作为经济高效的萃取体系在酸性盐湖卤水提硼中更具优势,有望大规模工业化应用。
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    18. 甲醇制烯烃流化床内流化特性的多尺度CFD模拟
    洪坤 曹曼倩 王文轩 高亚男
    过程工程学报    2021, 21 (9): 1012-1022.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221187
    摘要336)      PDF (2353KB)(215)    收藏
    近些年,我国成功开发了以煤为原料的甲醇制烯烃(Methanol to Olefins, MTO)生产工艺和技术,带动煤制烯烃产业的快速发展,保障了国家能源安全。流化床式反应器是MTO工业生产的核心反应装置,通过计算流体力学(Computational Fluid Dynamics, CFD)方法深入认知MTO流化床内的流化特性规律具有重要的意义,它可以从理论上更加准确地指导MTO流化床的优化与放大。本工作采用基于宏观?亚网格层次的气泡EMMS曳力和传统TFM耦合计算的多尺度CFD方法,对工业尺度MTO流化床内的多相流化行为进行了三维数值模拟。模拟结果表明,该多尺度CFD方法考虑了气泡结构对气?固相间曳力的影响,能较准确地预测MTO流化床内轴向颗粒浓度的“S-型”分布规律,且得到实验数据的验证;所预测的径向颗粒浓度分布呈现出经典的“环?核”分布规律,气体/颗粒的轴向时均速度在径向上的分布也与实际情况相互佐证,表明该多尺度CFD方法显著改善了基于均匀曳力的传统TFM对于宏观流场的预测能力。下一步工作将多尺度CFD方法拓展应用于MTO流化床优化放大及反应特性的研究。
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    19. MOF基混合基质气体分离膜界面作用调控研究进展
    巩莉丽 白菊 王璨 赖卫 单玲珑 罗双江 刘植昌
    过程工程学报    2023, 23 (4): 489-500.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223054
    摘要259)   HTML20)    PDF (7406KB)(215)    收藏
    混合基质膜结合了无机填充材料和聚合物组分的双重优势,被认为是一种可同时增加渗透性和选择性的新型方法,有望解决传统聚合物膜的Trade-off效应。混合基质膜的气体分离性能主要依赖无机填充材料的分子筛分性质和高分子本身的化学结构,因此适当选择无机填充材料对于制备高性能的混合基质膜十分重要。金属有机骨架(MOF)作为一种新型多孔填料,具有比表面积大、密度小、孔隙率高和孔尺寸可调等优点,因此在气体吸附分离和气体储存等领域应用广泛,为新型混合基质膜带来良好的发展机遇。但混合基质膜的分离性能并不是简单地两相性能相加,在大多数情况下分离性能远低于材料模拟的预测理论值,造成这种非理想性的关键因素之一是MOF晶体和聚合物之间的界面缺陷,这可能导致界面非选择性空隙的形成、聚合物硬化和孔隙堵塞等界面问题,降低膜的分离性能。因此,实现MOF-聚合物基质间的界面作用调控以改善界面相容性是充分发挥MOF基混合基质膜气体分离潜力的关键。本工作综述了MOF基混合基质膜近五年关于不同类型界面作用调控的方法及策略,及其对气体分离性能的影响。最后,总结构建的界面作用对于混合基质膜性能的正面影响并提出当中存在的问题,为混合基质膜未来的发展提供指导,并激励研究人员采取更多的策略来解决目前的挑战。
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    20. “双碳”背景下新能源固态电池材料理论设计与电池技术开发进展
    徐红杰 汪光辉 苏钰杰 张志高 李海通 杨中正 王雨晨 胡林悦 曹国钦
    过程工程学报    2023, 23 (7): 943-957.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223113
    摘要200)   HTML7)    PDF (4779KB)(214)    收藏
    由于可充电锂金属电池(LMBs)具有较高理论能量密度,在便携式电子设备、电动汽车和智能电网等方面有重要应用。以固态电解质和锂金属负极组装的固态电池(ASSBs)具有高安全性,被认为是可提高电池能量密度和有效解决安全问题的一种有前景的电池技术。然而,LMBs在实际实施过程中仍面临许多挑战,如库仑效率低、循环性能差和界面反应复杂等。深入分析ASSBs的物理基础和化学科学问题对电池开发具有重要意义。为了证实和补充实验研究机理,理论计算为探索电池材料及其界面的热力学和动力学行为提供了一种强有力的支撑,为设计综合性能更好的电池奠定了理论基础。本工作论述了理论计算方法在电池关键材料计算中的应用和研究意义;综述了硫化物固态电解质中Li10GeP2S12 (LGPS)及银硫锗矿体系的理论和结构设计思路,包括锂离子的输运机理和扩散路径。分析了新型反钙钛矿Li3OCl和双反钙钛矿Li6OSI2电解质体系的理论设计思路。综述了氧化物固态电解质体系在缺陷调控下锂离子的输运机理。此外,本工作针对新型卤化物电解质体系的理论设计也进行了介绍。介绍了计算材料学在电池材料性能研究中的作用:借助理论手段分析离子传输机制、相稳定性、电压平台、化学和电化学稳定性、界面缓冲层和电极/电解质界面等关键问题;理解原子尺度下的充放电机制,并为电极材料和电解质提供合理的设计策略。总结了固态电解质和ASSBs电极与电解质间界面的理论计算的最新进展。最后,对ASSBs理论计算的不足、挑战和机遇进行了展望。
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    21. 扭曲椭圆管强化传热研究进展及应用
    李修真 谈莹莹 袁俊飞 王占伟 王林
    过程工程学报    2022, 22 (5): 561-572.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221153
    摘要397)      PDF (6683KB)(213)    收藏
    扭曲椭圆管因结构简单、强化传热及阻垢性能优异,近年来成为被动强化传热领域研究热点之一。虽已有文献对扭曲椭圆管换热器技术进行了综述,但对扭曲椭圆管强化传热特性的归纳和工程应用研究脉络的梳理存在不足,本工作着眼于扭曲椭圆管内外传热及流阻性能研究、扭曲椭圆管换热器研发和工程应用两方面内容,概括了扭曲椭圆管(束)结构、工质、流动状态对传热性能及流阻特性的影响规律;回顾了扭曲椭圆管换热器工程应用案例,总结了有关扭曲椭圆管研究尚待完善之处,并对扭曲椭圆管强化传热研究的发展趋势进行展望,为深化扭曲椭圆管理论研究和工程实践提供指导和参考。
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    22. 本期封面和目录
    过程工程学报    2021, 21 (10): 0-.  
    摘要183)      PDF (1176KB)(211)    收藏
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    23. 气-固微型流化床压降特性及最小流化速度的实验研究
    史亚琪 李彦君 杜玉朋 任万忠
    过程工程学报    2021, 21 (4): 420-430.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220332
    摘要380)      PDF (634KB)(210)    收藏
    在内径3~20 mm的4个气?固微型流化床中,分别考察了A类和B类两种类型颗粒的流化特性,同时研究了床几何结构、操作条件、物相性质等各因素对其最小流化速度的影响。结果表明,气?固微型流化床中的床层压降特性与颗粒类型密切相关,不同的流动状态下两种类型颗粒的流动特性存在显著地差异。在固定床阶段,与B类颗粒相比,A类颗粒与壁面间的相互作用更强,导致实验压降值偏离计算值更大;在流化床阶段,较大颗粒粒径和密度的B类颗粒在床层内表现出了更高的气泡聚并和破裂程度,加剧了颗粒间的碰撞,增加了能量损失,从而形成了较高的实验压降。气?固微型流化床的最小流化速度除了与操作条件和物相性质有关外,床内径与静态床层高度对其也会产生显著影响。随着床径减小及静态床高增加,最小流化速度逐渐增加。综合考察各影响的因素,提出了适用于实验考察范围内预测微型流化床最小流化速度的经验关联式。
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    24. 正渗透膜过程中临界通量的影响因素
    杨烨 唐睿 孙玉柱 宋兴福 于建国
    过程工程学报    2021, 21 (5): 579-586.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220134
    摘要365)      PDF (851KB)(206)    收藏
    临界通量是膜过程中一种重要的污染特性指标。采用阶梯汲取液浓度递增法测定不同污染物、架桥离子浓度及膜面流速对正渗透(FO)膜过程临界通量的影响。结果表明,海藻酸钠(SA)、腐殖酸(HA)及二氧化硅(SiO2)污染时FO膜临界通量值分别为29.32, 46.35和32.17 L/(m2?h);随Ca2+浓度由0 mmol/L增大至10 mmol/L,SA污染下FO膜的临界通量由29.22 L/(m2?h)显著降低至9.48 L/(m2?h),原因为Ca2+与SA分子中的羧基的螯合作用及Ca2+在膜?污染物之间的架桥作用;此外,当膜面流速从5 cm/s增至15 cm/s时,SA-Ca2+污染下的FO膜临界通量由9.48 L/(m2?h)提高至31.59 L/(m2?h),表明改善膜表面湍动有利于提高临界通量,扩大操作通量范围。
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    25. 低温甲醇水重整制氢催化剂研究进展
    申展 江志东 张鹏飞 张子瑜 车海英 马紫峰
    过程工程学报    2022, 22 (5): 573-585.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221147
    摘要580)      PDF (1690KB)(205)    收藏
    甲醇具有结构简单、含氢量高、产能大等优点,利用甲醇与水蒸气进行重整是一种节能高效的现场制氢方式。甲醇水蒸气重整(MSR)与燃料电池联用能够实现多场景应用,但由于反应温度较高(250~300℃),存在启动速度较慢、副产CO含量较高和热效率较低等问题。低温甲醇水重整(LT-Methanol Water Reforming, LT-MWR)包括低温甲醇水蒸气重整(LT-MSR)与液相甲醇水重整(Aqueous-phase Reforming of Methanol, APRM),反应通常在200℃以下进行,同时保持较高的反应活性,进而能够减少预热时间、减弱副反应发生,且能与燃料电池实现更强的热耦合。本工作首先介绍了商用催化剂优异的性能与存在的缺陷,然后对低温甲醇水重整制氢催化剂,诸如Cu基催化剂、贵金属催化剂与光协同催化剂的研究进展进行了回顾。归纳了低温铜基催化剂的改性策略,包括合成方法、结构设计与元素掺杂。对国内外商用CuZnAlOx催化剂结构与性能的测试表明,其转化率高和稳定性好,存在的缺陷是价格较贵且在低温区催化活性急剧下降。Cu基催化剂活性受温度影响较大,在低温区活性很低,但通过适当的改性能够实现其应用价值,其改性策略包括合成方法、结构设计与元素掺杂。贵金属催化剂低温下活性较高,但存在价格昂贵、合成复杂等缺点。光协同催化剂则是在光照条件下进行催化重整,尚处于研究阶段。对于Cu基催化剂,合成方法的改进能够大大改善催化剂的微观混合程度与可重现性。适当的结构设计可提升催化剂的比表面积与热稳定性。元素掺杂则能够提升活性组分的分散度,修饰催化剂表面结构。三种改性策略能够有效提升Cu基催化剂低温下甲醇重整制氢的性能,在保持较高活性的同时,降低CO副产物的含量。展望了低温甲醇水重整制氢催化剂的发展前景和挑战,对催化剂的开发与应用有指导意义。
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    26. 气体水合物生成过程强化方法研究现状
    赵奇 陈朝阳 夏志明 张郁 徐纯刚 李小森
    过程工程学报    2021, 21 (9): 993-1002.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220296
    摘要331)      PDF (1562KB)(200)    收藏
    气体水合物因其特殊的物理化学特性,已被气体分离、二氧化碳捕集与封存、海水淡化、气体储运等诸多领域学者广泛研究。但气体水合物生成条件较为苛刻、生成速率及储气能力较商业化应用还有较大差距。本工作从气体水合物生成条件、生成速率、储气能力等角度,分别综述了机械强化、外场作用、添加剂等强化方法对气体水合物生成过程的强化原理、技术特征及其研究现状;综合比较分析了各种强化方法的优势及存在的问题;展望了各强化方法的未来发展方向及其适用领域;特别是针对气体水合物法海水淡化的技术特征和关键问题,提出以外电场强化气体水合物法海水淡化过程的新思路。
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    27. 高温煅烧脱除磷酸铁中硫的研究
    娄文博 张盈 张洋 王晓健 李建中 乔 珊 郑诗礼 张 懿
    过程工程学报    2022, 22 (2): 268-275.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221043
    摘要1153)      PDF (1247KB)(199)    收藏
    磷酸铁是合成磷酸铁锂电池正极材料的主要原料,目前多采用硫酸亚铁和磷酸盐共沉淀方法制备。硫酸体系内共沉淀获得的磷酸铁中硫杂质含量较高,目前采用水洗方式脱除,吨磷酸铁洗水用量需60~100吨,硫酸盐废水处理成本高。为从源头削减磷酸铁脱硫过程产生的大量废水,根据硫酸盐高温分解的性质,提出磷酸铁高温煅烧脱硫新方法,开展了热力学可行性计算与高温煅烧脱硫动力学研究。结果表明,磷酸铁中硫元素主要以硫酸根形式存在,高温煅烧可有效促进含硫杂质分解,温度越高,脱硫效果越好。高温煅烧脱硫过程反应动力学级数为2,活化能为88.075 kJ/mol,属于化学反应控制。在温度1173 K、煅烧时间10 min的条件下,磷酸铁中硫杂质含量可降至0.01wt%以下。
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    28. 机械活化辅助浸出硫化镍矿中有价金属
    郑晓洪 吕伟光 曹宏斌 蔡楠 湛金 李青春 康飞 孙峙
    过程工程学报    2021, 21 (9): 1064-1073.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220146
    摘要238)      PDF (3050KB)(197)    收藏
    随着高镍三元锂电池在新能源电动汽车领域的规模化应用,全球镍资源的需求量日益增加,绿色、高效、低成本地从硫化镍矿资源中提取镍的技术备受关注。本工作提出了机械活化辅助氧化浸出硫化镍矿的提取路径,在机械活化过程中通过改变硫化镍矿结构、增加晶体无序化程度、减小粒度和增加比表面积增加硫化镍矿的反应活性,再通过Na2S2O8氧化浸出实现了常压环境中硫化镍矿中有价金属的高效浸出。考察了机械活化和浸出过程中各因素对硫化镍精矿浸出的影响,确定了较优条件。在较优条件球磨转速613 r/min、球料比20:1、球磨时间120 min、酸浓度2 mol/L、过硫酸钠浓度0.42 mol/L、浸出时间60 min、液固比5:1、搅拌速率400 r/min和浸出温度80℃下,Ni, Co, Cu和Fe的浸出率分别达98.9%, 97.7%, 98.2%和98.7%。
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    29. 电子废弃物回收镓技术的研究进展
    杨依帆 冷国琴 陈博利 黄朝晖 孙峙 陶天一
    过程工程学报    2021, 21 (6): 639-648.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220167
    摘要358)      PDF (1239KB)(197)    收藏
    含镓电子废弃物通常可分为废弃电子产品及其生产过程中产生的含镓废料两类,由于伴生重金属、易燃有机物等有害物质而具有环境和资源的双重属性,其资源循环近年来受到广泛关注。镓在电子废弃物中主要以化合物形式赋存,具有伴生元素多、物理化学性质稳定等特征。本工作系统梳理了含镓电子废弃物回收处理现状,总结了湿法冶金、火法冶金及生物冶金等技术在回收不同种类的含镓电子废弃物的应用,并通过对比不同物理化学属性的含镓物料使用回收技术以及分离、净化方式的不同,指出了目前现存的回收含镓电子废料的技术问题及未来的发展方向。
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    30. 大孔拟薄水铝石和γ-Al 2O 3载体制备研究进展
    杨永佳 张新昇 李金 张春光 赵元生 郑诗礼 李平
    过程工程学报    2021, 21 (10): 1156-1166.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220368
    摘要444)      PDF (4364KB)(196)    收藏
    γ-Al2O3作为催化剂载体在炼油领域具有广泛应用。随着原油资源的重、劣质化,重油加工过程,如固定床渣油加氢、重油催化裂化,对其催化剂载体均提出了大孔要求以满足重油大分子在催化剂孔道内的传质扩散所需,因此,制备适用于重油加工的大孔γ?Al2O3载体受到越来越多的关注。γ?Al2O3性质主要决定于其前驱物拟薄水铝石,本工作综述了大孔拟薄水铝石的主要工业制备工艺,包括沉淀法、醇铝水解法等,并介绍了基于上述工艺所进行的γ?Al2O3载体扩孔研究,如pH摆动扩孔、添加扩孔剂扩孔及水热处理扩孔等。最后,展望了今后大孔拟薄水铝石和γ?Al2O3载体制备研究的重点和发展方向。
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