过程工程学报

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过程工程学报. 2025, 25(10): 0.

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耐氧一氧化碳脱氢酶研究进展

张智文王国胜彭小伟

过程工程学报. 2025, 25(10): 995-1007. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224389

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耐氧一氧化碳脱氢酶(Carbon Monoxide Dehydrogenases, CODHs)包括好氧一氧化碳(CO)代谢菌中的CODHs及厌氧CO代谢菌中经改造后具备耐氧能力的CODHs。好氧CO代谢菌中的CODHs含有钼(Mo)和铜(Cu)金属辅助因子，缩写为Mo/Cu-CODHs。该酶可专一性催化CO氧化为二氧化碳(CO2)，同时产生2个质子(H+)和2个电子(e-)，且对O2不敏感。厌氧CO代谢菌中的CODHs含有镍(Ni)和铁(Fe)金属辅助因子，缩写为Ni/Fe-CODHs。大多数Ni/Fe-CODHs对O2敏感，虽有少数种类可轻微耐受O2，但其酶活较对O2敏感的Ni/Fe-CODHs更低。通过工程手段可提高高酶活Ni/Fe-CODHs的耐氧性，使其成为耐氧CODHs。耐氧CODHs不受环境O2浓度限制，在生物制造和电化学领域展现出重要的应用价值。本工作首先综述了Mo/Cu-CODHs的结构、功能及催化机制。Mo/Cu-CODHs由3个亚基(coxL, coxS, coxM)组成，CO氧化反应主要发生在L亚基的活性位点上。目前，该酶催化CO氧化机制已基本明确：CO首先与Cu相结合，随后受到Mo=O的O配体亲核攻击，进而形成五元环中间体，再通过硫代碳酸酯等一系列中间体的转化，最终释放CO2完成催化循环。此外，本工作还介绍了影响Ni/Fe-CODHs耐氧性的因素及提高耐氧性的改造方法，总结了耐氧CODHs异源表达与纯化的研究进展，梳理了该酶在生物转化合成化学品及体外催化应用方面的进展，并对其未来发展趋势进行了展望，为耐氧CODHs的进一步研究与开发提供参考。

混合基质膜在膜法碳捕集技术中的应用分析

秦宇海玉琰熊日华

过程工程学报. 2025, 25(10): 1008-1020. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224358

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在“双碳”战略背景下，碳捕集、利用与封存(Carbon Capture, Utilization and Storage, CCUS)技术的重要性日益凸显。作为CCUS技术中的关键环节，CO2分离已成为当前的研究热点。在众多分离法中，膜分离技术凭借低能耗、可连续操作的优势脱颖而出。本工作全面综述了国内外各类CO2分离膜在膜法碳捕集领域的研究现状，重点介绍了混合基质膜的CO2气体渗透分离性能及制备方法的优化。目前，绝大多数混合基质膜的CO2渗透速率介于0~1000 Barrer之间，CO2/N2的分离系数在20~120范围内。研究表明，通过使用修饰改性的晶态多孔填料或直接使用非晶态多孔填料，可有效提升聚合物基底与多孔填料的兼容性，是优化混合基质膜制备方法的可行途径。从后续工业应用的实际需求出发，本工作剖析了不同CO2分离膜组件的优势与不足，明确螺旋卷式是当前最适用于膜法碳捕集领域的组件形式。混合基质膜具备优异的机械与热稳定性、杰出的抗塑化能力及卓越的CO2渗透分离性能，因此在利用螺旋卷式膜组件实现膜法碳捕集应用中展现最大潜力。此外，在添加吹扫气等合适的捕集工艺条件下，基于当前混合基质膜的性能，CO2捕集成本可控制在23 USD/t CO2以内。充分证明了混合基质膜在膜法碳捕集技术中应用的可行性，本工作旨在为CO2膜分离在CCUS技术中的广泛应用提供有力指导。

薄板式静态混合器耳板最佳折弯角度研究

宋泽润姬宜朋陈家庆王秀军华朝陈翔宇王春尧

过程工程学报. 2025, 25(10): 1021-1029. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224391

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薄板式静态混合器采用1个耳状薄板结构的混合元件完成两种介质的混合，其结构比常规静态混合器更简单、压降更低；尤为重要的是分散相注入口设置在耳板后，处理混合后产生的高黏度介质时，可以避免管路堵塞。带折弯耳板的薄板是薄板式静态混合器内唯一混合元件，耳板折弯角度直接影响混合水力环境。本工作构建保持过流面积不变而只改变耳板折弯角的模型，通过数值模拟和可视化实验分析薄板式静态混合器耳板出口处流场特性，考察流体混合的不均匀系数(CoV)和压降(ΔP)随耳板折弯角度的变化规律。结果表明，耳板后流体向一侧偏移的康达效应与其折弯角密切相关，在折弯角为10°时，康达效应最弱，流体的分布对称性能最佳。康达效应对混合效果有负面影响，折弯角为10°时的对称流状态下混合效果最佳，CoV降低到0.05所需的完全混合距离仅3.4D，压力损失仅4.26 kPa。

基于PAM-GRU的三苯收率预测方法研究及应用

韩永明孙亚帅倪庆旭潘峰孙庆峰谭蕾胡渲耿志强

过程工程学报. 2025, 25(10): 1030-1038. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.225005

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针对传统三苯收率预测中存在的模型精度低的问题，本工作提出了一种基于金字塔注意力机制的门控循环单元网络(PAM-GRU)的三苯收率预测方法。PAM-GRU通过引入金字塔注意力机制，利用卷积对多特征序列数据建立层次化的注意力结构，解决传统自注意力机制性能增益受限问题，以提取空间特征。同时引入门控循环单元，利用其循环结构捕捉时间序列中的动态信息，挖掘时序数据的时间变化规律。通过融合数据的时空特征，实现对三苯收率的准确预测。所提方法应用在实际连续重整化工生产流程中，在平均绝对百分比误差、平均方根误差、平均绝对误差、决定系数四个指标上与循环神经网络、长短期记忆网络、门控循环单元、基于注意力机制的长短期记忆网络、基于注意力机制的门控循环单元模型对比。结果表明，所提出的PAM-GRU模型能够有效整合连续重整生产过程中的空间和时间特征，实现对三苯收率的高效、准确预测。此外，为应对复杂生产环境，对模型增加了鲁棒性测试，结果表明，所提模型具有较强的鲁棒性，能够有效抑制突发噪声的干扰。

常规和串联变温吸附碳捕集工艺的设计与评估

邓硕丘东亮张留淦陈龙祥

过程工程学报. 2025, 25(10): 1039-1048. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.225021

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近年来，新型吸附剂的饱和吸附量不断增加，但其在循环过程中的实际吸附量因工艺流程设计局限而显著低于饱和值。为构建精准的吸附床模型，深入探究吸附工艺中复杂的传热与传质机理，本研究选用13X分子筛对CO2/N2进行吸附实验。通过静态吸附与动态穿透实验，确定了竞争吸附等温线及吸附过程的传质传热系数，并基于该数据完成了变温吸附(Temperature Swing Adsorption, TSA)系统模型的搭建。对吸附床负载情况分析表明，常规TSA工艺的吸附剂利用率(AUR)仅为58.13%，大量吸附剂未实现充分利用，存在明显优化空间。为此，本研究设计了多床串联式新型TSA吸附工艺，通过使不同吸附床在上游床和下游床之间切换，使吸附剂利用率提升至85.50%，产品纯度从常规TSA工艺的90.74%提升至94.21%，能耗从6.48 MJ/kg CO2降至4.79 MJ/kg CO2。然而，串联工艺在吸附阶段存在少量CO2泄露问题，导致气体回收率降至87.92%。此外，常规TSA工艺虽可通过延长吸附时间达到与串联工艺相近的AUR，但此时气体回收率仅为71.80%，较串联工艺低16.12个百分点。

还原拜耳法高铁赤泥中钛转型与选择性配位溶出研究

刘龙锴蔡涛涛郑诗礼王一霖周秋生曲鹏程俞小花张盈

过程工程学报. 2025, 25(10): 1049-1063. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.225024

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还原拜耳法为铝铁协同冶炼创造了有利条件，但该方法产生的高铁赤泥中，普遍存在不利于铁冶炼的Al, Si和Ti等杂质元素。其中Ti4+和Fe3+之间易发生类质同象置换，导致钛铁分离困难，是影响高铁赤泥用作炼铁原料的重大难题。针对上述难题，本研究以某冶炼厂还原拜耳法工艺产出的高铁赤泥为研究对象，根据铝、硅和钛等杂质的赋存形态与分布特征，开展了高铁赤泥中钠硅渣弱酸选择性溶解脱除及含钛赤铁矿还原转型-配位溶钛的技术研究。研究结果表明，在优化的弱酸溶出条件下，高铁赤泥中Al和Si杂质实现了大幅脱除，其中Si的溶出率约为80%，Al的溶出率约为70%~80%。当酸溶赤泥被钛转型剂钠碱和铁粉共同还原转型后，Ti配位溶出率达到36.7%；而利用酸溶赤泥被钛转型剂钠碱和氢气共同还原转型后，Ti配位溶出率显著提升至70%~80%。此外，酸溶赤泥经还原转型后形成的方铁矿相与金属铁相，在钛配位溶出所用的碳酸氢钾溶液中，可进一步转化为菱铁矿相。综上，本研究成果为解决钛铁类质同象赋存而难以分离的难题提供了新思路。

熔盐热解法制备α相氮化硅粉体

杨帆韩召刘鹏飞李杰

过程工程学报. 2025, 25(10): 1064-1074. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.225050

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随着氮化硅(Si3N4)陶瓷在航空航天、电子器件和高温结构材料等应用领域的不断扩展，对高质量Si3N4粉体的需求日益增加。然而，传统硅亚胺热解法普遍存在结晶温度较高与晶须易形成的问题，严重影响Si3N4粉体质量与应用性能。本研究的创新点在于引入熔盐环境，通过降低硅亚胺[Si(NH)2]的结晶与相变温度，实现了对Si3N4粉体粒径的控制，并避免了不规则晶须的生成。研究以Si(NH)2为原料、氯化钠(NaCl)为熔盐介质，采用熔盐热解法制备了形貌规则的α-Si3N4粉体，并探究了热解温度和硅盐比对粉体物相组成、粒径分布及微观形貌的影响。结果表明，NaCl熔盐可显著降低Si(NH)2结晶与相变温度，在1400℃保温2 h的条件下，Si(NH)2可完全转化为结晶度高、形貌规则的Si3N4粉体，其中α-Si3N4含量达75.52wt%，平均粒径为905.40 nm。此外，随NaCl熔盐含量增加，粉体中α-Si3N4含量呈先降低后增加的变化趋势，但粉体粒径逐渐减小。该方法有效抑制Si(NH)2热解过程中晶须的形成，降低α-Si3N4粉体的结晶温度。机理分析显示，在熔盐提供的液相环境中，Si(NH)2通过溶解-析出机制促进α-Si3N4颗粒生长。此方法为制备高质量、形貌规则的Si3N4粉体提供了新思路，具有广泛的应用潜力。

3,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,2-二氢-1,2,4,5-四嗪（DHBT）合成方法优化及过程探究

范思绮王桂龙冯鑫段晓霞陈杰杜军杨超詹发禄

过程工程学报. 2025, 25(10): 1075-1087. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.225014

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3,6-二(3,5-二甲基吡唑-1-基)-1,2-二氢-1,2,4,5-四嗪(DHBT)是合成四嗪类含能材料的前体化合物。本研究以自制三氨基胍盐酸盐为原料，与乙酰丙酮通过成环反应制备DHBT。使用新建立的高效液相色谱方法定量分析该反应的动力学过程，表征反应过程中产生的中间体1,1'-(3,5-二甲基-吡唑-1基)-烯胺肼，并基于该中间体提出DHBT关环反应机理。随后对间歇釜式合成DHBT的反应条件进行优化，探究反应器类型、搅拌方式、反应物浓度配比、反应温度和溶剂种类对DHBT收率的影响。结果表明，在采用带内挡板的250 mL玻璃夹套釜和斜叶搅拌桨，转速400 r/min，反应体系中加入5.0倍原料质量的去离子水与2.0倍原料摩尔量的乙酰丙酮，并在70℃下反应2 h的条件下，DHBT的实际收率达77.5%，产品纯度为96.3%。在该优选条件基础上，进一步完成480 g级放大合成，收率达到72.9%。动力学研究显示，反应决速步为中间体向产品的转化过程，对70~90℃下以中间体为起点的环化过程分析表明，该反应遵循二级反应动力学，表观活化能Ea=112.66 kJ/mol，指前因子A=1.64×1018 mol/(L?min)，线性相关系数R2=0.9967。此外，结合反应量热仪对反应过程进行量热测试，测得化学反应焓变?rHm=364.03 kJ/mol。

活性冰中水合物生成放大实验研究

李娟娟肖朋刘康杨博旭亓美霞朱玉洁陈光进孙长宇

过程工程学报. 2025, 25(10): 1088-1095. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224367

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通过向冰粉末中均匀分散水合物动力学促进剂制备得到的“活性冰”可以显著加速气体水合物的生成，从而有效解决水合物法气体储运的动力学问题。为了研究活性冰大规模应用时的水合物生成动力学特性，本工作以天然雪为原料制备活性冰，并将其应用于千克级水合物生成。采用恒压法考察了动力学促进剂浓度、反应压力、活性冰温度及堆积密度对甲烷水合物生成动力学的影响，同时对活性冰的循环使用性能展开研究。结果表明，以雪为原材料制备的活性冰能够有效促进水合物的生成；动力学促进剂十二烷基硫酸钠(SDS)浓度大于0.25wt%，且活性冰温度在269.15 K以上时，水合物生成反应可在6 min内基本完成，且最高储气量可达177.00；甲烷储气量随压力的升高而略微增大。此外，通过改变活性冰的堆积密度，最高可取得118.90的表观储气密度。在千克级的水合物生成-分解循环过程中，活性冰也表现出良好的循环性能。上述千克级水合物生成结果表明，活性冰用于水合物生成时无明显的放大效应，已基本满足水合物法气体储运技术的应用需求。

基于碳酸氢钠活化的铁氮共掺杂生物炭制备及其高效吸附去除水中双酚A

秦子琛秦源施园丁章昊李燕朱云涛丁磊

过程工程学报. 2025, 25(10): 1096-1112. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.225059

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本工作以丝瓜络为碳源，碳酸氢钠为活化剂，高铁酸钾和尿素作为铁源和氮源，采用一步热解法制备了铁氮共掺杂生物炭(K2FeO4@NSBC)，并研究了其对水中双酚A (BPA)的吸附去除性能与作用机制。在K2FeO4∶NaHCO3∶CH4N2O∶丝瓜络为0.1∶0.5∶0.5∶1 (质量比)、热解温度为800℃条件下，制备的K2FeO4@NSBC具有较大的比表面积(864.83 m2/g)和孔隙体积(0.54 cm3/g)。在298 K条件下，其对BPA的吸附平衡容量(312.58 mg/g)远高于原始生物炭(7.00 mg/g)。溶液pH与外源有机物腐殖酸对K2FeO4@NSBC吸附去除BPA的影响较小，外源离子CO_3^(2-)对BPA的去除有明显抑制作用。K2FeO4@NSBC对BPA的吸附过程遵循拟二级动力学模型，Sips模型能很好地描述其吸附平衡，且该吸附是一种自发、吸热且无序性增强的过程。K2FeO4@NSBC具有良好的再生和回用性能。孔隙填充、疏水作用和π-π相互作用是K2FeO4@NSBC去除BPA的主要机制，同时Fe和N元素的引入在吸附过程也起到了重要作用。本研究为生物炭去除水中BPA提供了兼具环境友好性与经济可行性的解决方案。

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