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    1. Cu基催化剂表面改性及其催化二氧化碳加氢制甲醇性能研究
    杨强 王刚 李春山
    过程工程学报    2024, 24 (10): 1166-1176.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224059
    摘要447)   HTML17)    PDF (3618KB)(253)    收藏
    开发CO2加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn, In, Mo, Mg, Zr)改性的Cu/ZnO/Al2O3 (CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO2加氢制甲醇催化性能。采用CO2-TPD、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H2-TPR研究了金属改性助剂对CZA物理化学性质的影响。此外,通过原位红外漫反射光谱表征揭示了CO2加氢制甲醇反应机理。结果表明,Mn改性CZA催化剂具有良好的还原性能、优异的CO2吸附能力和适宜的Cu+/Cu0比,恰当的Cu+/Cu0比例可促进甲氧基的稳定与转化,从而产生更多的甲醇。金属改性有助于增强铜与载体的相互作用,促进催化剂还原,抑制活性铜组分聚集。与未经处理的CZA催化剂相比,Mn改性催化剂表面具有更多中强碱性位点,有助于吸附更多的CO2,进一步加氢形成甲酸盐、甲氧基等中间体。CZA和改性CZA上CO2加氢生成甲醇反应机理遵循甲酸盐途径,甲氧基是关键中间体。Mn改性CZA催化剂由于较强的金属-载体相互作用,催化剂表面Cu纳米颗粒解离H2能力得到提高,载体中存在的间隙H有助于甲酸盐物种的产生,消耗的间隙H由表面Cu纳米颗粒解离出的H原子补充。改性催化剂中的间隙H存在和解离H2能力提升加速了中间物种的形成与转化,促进甲醇的生成。
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    2. 空气过滤用静电纺纳米纤维膜的制备及性能研究
    程思敏 钱付平 朱晨 陈路敏 董伟 仲怀玉
    过程工程学报    2024, 24 (5): 599-608.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223252
    摘要379)   HTML5)    PDF (4750KB)(125)    收藏
    为了开发高效低阻的空气过滤用纤维膜,采用静电纺丝的方法制备了聚丙烯腈(PAN)静电纺纳米纤维膜。通过改变PAN浓度及静电纺丝时长,得到了不同形貌及过滤性能的静电纺纳米纤维膜。结合场发射扫描电子显微镜等表征方式和过滤性能测试台对静电纺纳米纤维膜形貌及过滤性能进行测试与分析,获得性能最优的PAN静电纺纳米纤维膜的制备参数如下:PAN浓度为9wt%,静电纺丝时长为5.0 h。此条件下制备的静电纺纳米纤维膜厚度为0.0240 mm,平均纤维直径为396 nm,PM2.5过滤效率为99.99%,过滤压降为67 Pa,品质因子最高,为0.137 Pa-1。
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    3. 气液两相流体系下微反应器技术研究进展
    叶欣然 吴赞 王海鸥 樊建人
    过程工程学报    2024, 24 (9): 1001-1015.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224035
    摘要378)   HTML22)    PDF (3984KB)(217)    收藏
    微反应器具有传热传质效率高、反应参数控制严格、易于放大、安全性能好等优势。微反应器技术与气液多相催化反应的结合是开发高效且可持续的化工生产技术重要手段。气液多相催化微反应器集成了催化反应和微反应器技术的优点,在化学合成中具有广泛的应用前景。根据非均相催化剂固定方式,气-液-固三相催化微反应器可以分为壁面负载式微反应器和填充床式微反应器。微反应器中多相流的流动和物质传递都会对微反应器性能产生影响,研究微反应器的气液两相流问题有利于指导高性能微反应器的设计和应用。本工作首先回顾了微反应器技术的特点,介绍了微反应器的结构优化方案,简述了微反应器中的气液两相流流型、传质特点和气泡破裂动力学。随后重点讨论了多相催化微反应器的应用实例以及面临的挑战。最后,结合以往的微反应器研究,对于未来气液两相体系下微反应器技术面临的挑战和发展趋势进行了展望。
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    4. 氧化镱掺杂氧化铪陶瓷的高温相稳定性与热膨胀性能
    周菲 兰昊 孙小明 张会丰 孙勇辉 杜令忠 张伟刚
    过程工程学报    2024, 24 (5): 580-588.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223074
    摘要342)   HTML6)    PDF (4295KB)(65)    收藏
    燃气涡轮发动机推重比的提高依赖于发动机工作温度的提升。目前,寻找比传统YSZ(氧化钇部分稳定的氧化锆)材料耐受温度更高,与镍基基体热膨胀系数匹配的新型热障涂层陶瓷材料是首要任务。采用水热法合成一系列氧化镱掺杂氧化铪(YbSH)纳米粉体,并通过固相烧结制备出YbSH陶瓷,分析了YbSH粉体与陶瓷的微观结构变化规律与相稳定机制,测试立方相结构YbSH陶瓷的高温相结构稳定性与热膨胀系数。利用X射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)和透射电子显微镜(TEM)分析Yb2O3掺杂HfO2粉体与陶瓷的微观结构变化规律与相稳定机制;并借助热重-差热分析仪(DSC-TG)、热膨胀分析仪(TMA)测试立方相结构YbSH陶瓷的高温相结构稳定性与热膨胀系数。结果表明,水热合成粉体的粒径在10 nm以下,分布均一,多数呈正方体形状,结晶状态好,制备的烧结陶瓷致密度可达95%以上;晶体学分析得出,Yb(III)离子通过取代Hf(IV)离子的位置,使氧化铪发生晶格畸变,以置换固溶的方式使HfO2的空间群从单斜相的P21/c畸变到萤石立方相Fmˉ3m。氧化镱掺杂量的增多使氧化铪逐渐失去单斜相结构,12 mol/mol以上的氧化镱的掺杂可使氧化铪成为完全立方相,通过使阳离子网络的膨胀和氧空位的产生,有效缓解氧过度拥挤的情况,使立方萤石结构的HfO2稳定在室温下。通过高温热处理和监测升温过程中YbSH的热量变化,该立方相结构在室温至1500℃表现出良好的稳定性;YbSH陶瓷热膨胀系数随着立方相含量的增多从6.016×10-6℃-1增大至10.14×10-6℃-1 (25~1500℃),其中20 mol/mol氧化镱掺杂的YbSH陶瓷的热膨胀系数可达10.5×10-6℃-1 (1000~1200℃),比纯氧化铪热膨胀系数提高67.22%。
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    5. 锂云母提锂技术研究进展
    杨泓 钟巍 钟发平 赵佳慧 李栋 张磊 郭学益
    过程工程学报    2024, 24 (11): 1251-1262.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224019
    摘要337)   HTML14)    PDF (1677KB)(127)    收藏
    锂及其化合物是现代工业不可或缺的材料,在电池、陶瓷、润滑剂等领域有着重要应用。尽管我国含有丰富的锂资源,但大部分赋存于盐湖卤水中,受资源禀赋和地理位置气候的限制,其产能无法满足我国新能源产业快速发展的需求,矿石提锂已成为重要的锂产品来源。江西宜春地区拥有我国最大的伴生锂云母资源,开发利用其中锂云母资源对保障我国锂资源的可持续发展具有重要意义。本工作综述了现有锂云母提锂工艺的原理和优缺点,在对现有方法的认识基础上,对酸法、碱法和盐法等典型锂云母提锂工艺进行了总结和评价,其中酸法工艺较为成熟,但存在浸出液除杂困难、提锂效率低和设备腐蚀问题;碱法工艺虽然提锂效率高,但其反应机理尚未明晰,废渣难以利用;盐法工艺虽然对锂的选择性高、工艺简单,但也存在能耗高、渣量大的问题。锂云母提取工艺的发展方向应致力于多种技术协同处理,实现有价元素高效、经济和环保的提取,为此提出了一些工艺改进的措施,旨在为未来工艺的研究、开发、优化和工业应用提供参考。
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    6. 基于DA-CycleGAN的化工过程多工况故障诊断方法
    陈文静 代长春 党亚固 戴一阳 吉旭
    过程工程学报    2024, 24 (5): 618-626.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223316
    摘要312)   HTML9)    PDF (1362KB)(205)    收藏
    化工生产过程中可能会存在着多种运行工况。一方面,当生产工况变化时,故障诊断模型的性能会恶化。另一方面,由于故障是小概率事件,因此在新工况下只能获取到正常运行数据。为解决这些问题,提出一种基于二维循环一致性生成对抗网络(Cycle-Consistent Generative Adversarial Networks, CycleGAN)的多工况故障诊断方法。该方法首先利用二维CycleGAN捕获历史工况下各类故障的时空域特征,并将这些特征添加到新工况的正常数据中,用以构建新工况下的伪故障数据集。其次,使用领域自适应方法减少真实故障数据与生成数据间的分布差异,使故障知识更好地迁移到新工况中。利用田纳西-伊斯曼(TE)过程的十二个变工况故障诊断任务对所提算法进行性能测试,实验结果表明,该算法相比于直接利用历史工况下故障数据建模能提高平均故障诊断率3%以上,能有效提高模型在新工况下的故障诊断性能。
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    7. 射频感应热等离子体制备锂离子电池硅基负极材料的研究进展
    杨宗献 董元江 刘畅 金化成 丁飞 李保强 白柳杨 袁方利
    过程工程学报    2024, 24 (5): 501-513.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223230
    摘要310)   HTML16)    PDF (7425KB)(169)    收藏
    硅负极凭借其高理论比容量被认为是最具有应用前景的负极材料之一,但脱嵌锂过程中较大的体积变化严重限制了其实际应用。通过将硅负极纳米化,能够显著缓解体积效应、改善导电性及提高稳定性。射频感应热等离子体具有高温、瞬冷、可控、连续等优点,是制备高纯纳米硅基负极的重要手段。本工作综述了射频感应热等离子体制备锂离子电池硅基负极材料的研究进展。首先对热等离子体技术进行简要介绍,其次重点讨论了硅纳米球(Si NSs)、硅纳米线(Si NWs)、氧化亚硅纳米线(SiO NWs)、氧化亚硅纳米网(SiO NNs)、高硅含量氧化亚硅纳米线(SiOx NWs)、硅基硅铁合金纳米球(Si/FeSi2 NPs)等几种关键材料的热等离子体法制备及其在锂离子电池负极的应用,最后对热等离子体技术的发展进行了展望。
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    8. 管式旋流气液分离器流场特性与分离性能研究
    张明 孙欢 王强强 陈家庆 尚超 李想 王春升 孔令真
    过程工程学报    2024, 24 (7): 772-782.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223312
    摘要303)   HTML9)    PDF (6151KB)(120)    收藏
    管式旋流气液分离器因具有分离效率高、结构紧凑等优点而受到广泛关注,但能否适应入口气含率大范围变化是制约其实用性的关键。本工作考察了能够适应气含率大范围变化的管式旋流气液分离器,采用计算流体力学(CFD),结合空气-水介质体系下的实验测试,对其流场特性和分离性能进行研究。CFD数值模拟结果显示,入口气含率在10%~90%范围内变化时,气相分离效率均大于80%且变化幅值小于9.9%,液相分离效率均大于97%且变化幅值小于2.2%。实验测试结果显示,入口气含率在9.4%~89.2%范围内变化时,随入口气含率增加,气相出口的含液率逐渐减小而液相出口的气含率逐渐增加,气相出口的含液率均小于4%,除液体流量为12 m3/h的工况外,其他工况下液相出口气含率始终小于10%。对比不同液体流量下的气相分离效率和液相分离效率,液体流量为8 m3/h时分离性能最佳。CFD数值模拟结果与实验测试结果略有差异,但整体变化趋势一致,可作为结构放大设计的有效手段。研究结果表明,管式旋流气液分离器整体采用“强旋流+弱旋流+重力”的作用形式,具有较高的分离效率和良好的抗工况波动性能。
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    9. 微生物增产煤层气作用机理及影响因素研究进展
    张娜 尹雪峰 王子琛 刘浩 黄敏婕 王浩 梁东旭 胡佳楠
    过程工程学报    2024, 24 (6): 636-646.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223310
    摘要252)   HTML10)    PDF (1144KB)(139)    收藏
    微生物增产煤层气(Microbially Enhanced Coalbed Methane, MECBM)是一种具有潜力的清洁且低成本技术,在实现“碳中和”目标中发挥着重要作用。因此,MECBM的勘探开发已成为相关领域的研究热点。本工作详细阐述了MECBM的理论基础和反应过程,对影响该过程的环境因素和生物因素进行了系统分析,并且提出了各因素作用机理。研究发现,在MECBM过程中,甲氧基的酸化反应起到了决定性的作用,温度、接种量、营养元素的添加和预处理方式等都极大程度地影响微生物生长和代谢,优化以上生产条件不仅可以增加煤层气产量,还可以显著提高煤层气中甲烷的浓度。此外,本研究还提出了当前微生物增产煤层气需要进一步研究的技术领域,这些研究将为现场增产和加强煤层气开发提供理论基础。
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    10. 二氧化锆空心微球制备技术的主要进展
    李保强 金化成 丁飞 王纯 袁方利
    过程工程学报    2024, 24 (6): 627-635.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223297
    摘要246)   HTML10)    PDF (1939KB)(162)    收藏
    二氧化锆空心球形粉末是制备隔热防护涂层的一种重要原料,其中粉末的特点决定了涂层的性能,高质量的二氧化锆空心球形粉末的制备成为行业关注的热点。本综述分析了二氧化锆空心微球的国内外研究现状,介绍了二氧化锆空心微球的主要制备方法,包括模板法、溶剂热法、喷雾干燥法和等离子体烧结法等,并对它们的优缺点进行了简要总结。模板法在ZrO2空心微球形貌的控制上表现出色,但是存在模板合成及后续去除过程繁琐等问题,并且对于制备工艺的要求较高,容易造成材料的浪费以及空心微球的破坏。溶剂热法的反应条件相对苛刻,涉及到产品的后续分离及洗涤、干燥等过程,难以进行批量化制备。喷雾干燥法是批量制备球形空心颗粒的有效方法,但是制备得到的空心颗粒存在强度低、喷涂过程中易破损等问题。相对于其他制备方法,喷雾干燥法和等离子体烧结法联用制备得到的球形空心颗粒因具有球形度高、流动性好且粒度分布可控等优势,更有利于应用于涂层的喷涂制备上。
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    11. 低管径比固定床反应器床层特性及流动传热模拟
    莫畏难 苏有勇 朱冬冬
    过程工程学报    2024, 24 (6): 692-704.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223294
    摘要233)   HTML7)    PDF (6094KB)(113)    收藏
    管式固定床常用于高温催化裂解工艺,探究低管径比固定床结构特性和高温下流动传热规律,可以为优化固定床高温催化裂解工艺提供参考。针对粒子解析法中离散元DEM方法对颗粒描述不准确和网格划分困难的问题,采用基于刚体动力学的blender生成床层堆积模型,并提出了新的接触点处理方法。该方法不改变颗粒和床层形状参数,适用于各种形状颗粒,减小了模型接触处理难度。生成了三种反应管内径与柱状颗粒的等比表面积球当量直径之比(管径比D/dp)的圆柱状颗粒床层和一种球状颗粒床层,探究了管径比和颗粒形状对床层结构和流动传热特性的影响。结果表明,床层总体空隙率随着管径比增大而减小,颗粒堆积呈圈层分布,径向空隙率和轴向平均速度的径向分布曲线高度一致,压降与Eisfeld修正式基本吻合。此外,床层流场分布与床层结构高度相关,流道空隙的大小会直接影响沟流现象的产生,进一步影响其温度场分布和传热。球状颗粒床层有更均匀的温度场分布,但传热弱于圆柱状颗粒床层。
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    12. 以乙二醇水溶液为基液的纳米流体喷雾冷却传热特性研究
    周年勇 赵英杰 刘阳 邹有鑫 唐光华 鲍庆国 吕文宇
    过程工程学报    2024, 24 (5): 514-522.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223205
    摘要233)   HTML5)    PDF (3100KB)(45)    收藏
    近年来,由于功率密度的提高、紧凑的封装以及高性能的要求,高热通量器件的散热需求显著增加。针对上述问题,本工作拟采用以喷雾冷却的技术方法对以乙二醇-水为基液的Al2O3纳米流体展开传热研究,重点分析了在300, 500和700 W三种不同工况下,基液浓度、纳米颗粒浓度、所添加分散剂的浓度对工质喷雾冷却换热性能的影响。实验结果表明,由于比热容和导热系数的降低以及喷雾特性的恶化,乙二醇质量分数由30wt%增至80wt%,Al2O3纳米流体溶液表面传热系数不断下降,平均降低41.63%。Al2O3纳米流体表面传热系数随着纳米颗粒质量分数的增加呈现先减小后增加,再缓慢减小的趋势。Al2O3纳米颗粒质量分数由0增至2wt%,Al2O3纳米流体溶液表面传热系数整体平均下降6.94%,沉积和泡化效应是削弱换热的主要原因。此外,添加低质量分数的分散剂聚山梨醇酯-20 (Tween-20)可以改善泡化效应,使得喷雾冷却传热系数增高约1.52%,但仍低于纯基液(不添加纳米颗粒)的换热能力;添加较高质量分数的分散剂会导致其换热性能进一步削弱。
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    13. 碳酸氢钠改性生物炭的制备及其吸附水中卡马西平的机理分析
    张继欢 张晋玮 武文龙 林嗣强 李燕 丁磊
    过程工程学报    2024, 24 (9): 1106-1119.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223363
    摘要233)   HTML15)    PDF (2886KB)(176)    收藏
    本研究以农业废弃物丝瓜络为原材料,采用碳酸氢钠为活化剂,通过浸渍-热解法制备出了可高效吸附水中卡马西平(CBZ)的碳酸氢钠改性生物炭(SBC),并通过表征手段分析了其表面形貌、孔径分布、官能团、石墨化程度等物理化学特征。通过批量实验研究了温度、投加量、pH等因素对SBC吸附水中CBZ的影响。结果显示,相比原始生物炭(BC),SBC有着更高的比表面积531.43 m2/g和更丰富的孔径结构。CBZ的去除效率随着SBC投加量的增加而增加。溶液pH对CBZ去除的影响不明显。Sips模型可以更好地描述SBC对CBZ的吸附平衡规律,在298 K时的吸附容量可达125.52 mg/g。热力学分析表明SBC对CBZ吸附为自发吸热过程,且以物理吸附过程为主。通过对SBC的位点能量分布分析和密度泛函理论分析进一步探究了SBC对CBZ的增强吸附机理。结果显示氢键、π-π电子受体-供体和孔填充作用参与了SBC吸附CBZ的过程。甲醇可有效再生吸附饱和的SBC,经过四次吸附脱附循环后,SBC对CBZ的吸附量仍保持在68.132 mg/g。本工作以农林废弃物丝瓜络为炭源制备生物炭去除水中污染物,为同时实现农业废弃物资源化和消减环境污染提供了一条可行途径。
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    14. 基于药物-辅料相互作用的药物释放机制研究进展
    宋坤旺 丁叶薇 沈忱 吴昊旻 吉远辉
    过程工程学报    2024, 24 (10): 1127-1136.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224021
    摘要233)   HTML20)    PDF (840KB)(63)    收藏
    药用辅料称为“非活性成分”,是药物制剂中除药物活性成分以外的其他组分,药用辅料是药物制剂中不可或缺的重要组成部分,其会通过形成药物-辅料相互作用等方式显著影响药物制剂的释放性能,对于药物制剂的有效性和安全性影响至关重要,高端制剂的发展也对辅料提出更高要求,因此需要剖析高端制剂中辅料对药物制剂质量影响的机制。辅料的加入可以增强药物活性成分的释放度和生物利用度、提高并维持药物的稳定性、实现药物的可控靶向释放以及充当掩味剂和甜味剂,提高药物的生物利用度和患者的服药依从性,但愈来愈多的研究表明辅料会产生生理活性而影响药物药代动力学,引起过敏或不耐受等不良反应,大量摄入辅料也可能通过与药物形成相互作用从而抑制药物释放。本工作从药物-辅料相互作用角度,简述了常用的辅料对药物释放的影响机制,如聚合物、介孔二氧化硅,同时归纳了基于药物-辅料相互作用的数学模型、分子模拟及机器学习等手段深入揭示辅料调控药物释放机制的研究进展,并提出未来药用辅料数据库建立的发展方向,为高通量筛选合适的药用辅料、确定最佳载药量和辅料添加量以及选择合适生产工艺提供数据支撑和理论指导。
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    15. 基于人工神经网络的流化床流场演化模拟
    吴雪岩 史天乐 李飞 于三三 卢春喜 王维
    过程工程学报    2024, 24 (8): 904-913.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224006
    摘要232)   HTML6)    PDF (9961KB)(173)    收藏
    计算流体动力学(CFD)是一种模拟流化床中复杂气固流动的常用方法,此方法计算效率较低,而人工神经网络(ANN)模型能克服这一缺点,实现高效计算。本工作结合CFD与人工神经网络,发展了一种快速获得流化床内流场演化的人工神经网络模型。该模型对颗粒浓度、气体压力和气固两相速度构建了不同的网络结构,以多相质点网格(MP-PIC)方法模拟流化床得到的结果作为数据集进行训练。验证结果表明,该人工神经网络模型成功实现了对流化床中的颗粒浓度、气体压力和气固两相速度的预测。在精度方面,三种网络结构模型均可准确预测一个时间步长的流场数据,在进行长时间流场预测时仍存在误差。在计算效率方面,人工神经网络模型的计算速度约为MP-PIC方法的13 000倍。
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    16. Bi2MoO6/Bi7O9I3异质结的制备及其光催化性能
    林本平 李永翔 于瀚博 刘春华
    过程工程学报    2024, 24 (5): 589-598.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223229
    摘要231)   HTML11)    PDF (4804KB)(68)    收藏
    本工作采用一步法合成了Bi2MoO6/Bi7O9I3异质结材料,并采用多种手段表征异质结材料的形貌结构、化学组成和光电性能,研究了该异质结材料吸附和光催化降解环丙沙星(CIP)的效果。结果表明,与Bi2MoO6单体相比,Bi2MoO6/Bi7O9I3复合异质结材料提高了对可见光的吸收能力,减小了其带隙宽度,从而同时提高了其作为催化材料吸附和可见光下降解CIP的活性。研究发现该复合材料中Bi2MoO6与Bi7O9I3摩尔比为7:3时对CIP的去除效果最好,其中吸附去除率为82.6%,光催化降解率为94.7%。而在相同条件下,Bi2MoO6、Bi7O9I3吸附去除和催化降解环丙沙星的效率分别仅为57.4%, 66.4%和35.2%, 43.6%。自由基捕获实验表明Bi2MoO6/Bi7O9I3光催化降解环丙沙星的过程中主要活性物种为h+和?O2-。
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    17. 硝酸体系电解精炼制备高纯铜
    李梦阳 徐亮 葛涛 何瑞 韩晓雨 杨成 赵卓
    过程工程学报    2024, 24 (8): 955-963.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223333
    摘要227)   HTML4)    PDF (2577KB)(116)    收藏
    高纯铜具有优良的延展性、导热性、导电性及较为稳定的化学性质,在半导体材料、光电子等领域应用广泛。本研究采用硝酸体系作为电解质,以4N金属铜为原料,一步电解精炼制备纯度为5N的高纯铜,系统研究了H2O2添加量、电流密度、电解液pH、Cu2+浓度等因素对电解过程的影响。结果表明,硝酸体系电解精炼制备高纯铜的最佳工艺条件为Cu2+浓度为80 g/L、pH=1.0、H2O2加入量为0.10 mL/100 mL、电流密度为200 A/m2。在该条件下进行电解精炼,阴极沉积的高纯铜表面光滑平整,电流效率达到97%以上。对最佳条件下获得的阴极产物进行ICP-MS检测,其中S, Ni, Se, As, Sb, Pb, Bi等常见杂质元素含量均符合5N高纯铜的国家标准。
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    18. SiO/C浆料稳定性及半干法匀浆工艺研究
    刘峰 卢诚
    过程工程学报    2024, 24 (9): 1080-1087.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223365
    摘要223)   HTML8)    PDF (4869KB)(123)    收藏
    硅负极因其极高的比容量成为高能量密度锂电池的研究热点,目前硅氧已实现批量生产和应用。锂离子电池的性能、寿命和一致性与其电极性能直接相关,匀浆是电极生产中的关键工序。本工作研究了硅氧碳负极(SiO/C)浆料的稳定性并考察了半干法匀浆工艺,对比了碳含量分别为1.6wt%和3.1wt%的SiO/C-1和SiO-2在水系浆料中的稳定性。SiO/C-1在水中产气明显,原因为Si在碱性条件下与H2O反应生成H2,而SiO/C-2浆料无产气,浆料和极片状态较好。SEM, EDS, TEM等表征结果表明SiO/C-2表面存在厚度20~30 nm均匀的碳包覆层,可阻隔水分并提高稳定性。为提高硅负极浆料稳定性并提高匀浆效率,研发了半干法匀浆工艺,对浆料固含率、黏度、细度、流变、产气等参数进行了测试,对极片剥离力、电阻、电镜下的微观形貌以及电池循环性能进行了考察,结果表明优化后的半干法匀浆工艺制得的浆料固含量为51.8wt%,黏度为4900 mPa?s,细度为20 μm,浆料静置24 h后黏度为10 000 mPa?s,浆料48 h基本无产气,制作负极片剥离力为15 N/m,电阻率为0.106 Ω/cm,搭配高镍NCM(Ni9)制作的330 Wh/kg软包电池高温循环寿命可达800周,明显优于普通湿法工艺。
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    19. 湿法磷酸中铝铁杂质深度萃取脱除工艺及机理研究
    戴友志 朱干宇 孟子衡 李会泉 徐成金 孙国新 李防 贺雷 张永芳
    过程工程学报    2024, 24 (10): 1241-1250.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224056
    摘要222)   HTML5)    PDF (4480KB)(103)    收藏
    湿法磷酸工艺生产的磷酸产品杂质种类多、含量高,制约后端应用。湿法磷酸深度净化技术可以实现湿法磷酸短流程直接制备磷系新能源材料,是磷化工领域内的研究热点和前沿。本工作采用溶剂萃取法进行湿法磷酸中铝铁的萃取分离,研究了不同萃取剂、萃取剂含量、萃取时间、萃取温度、萃取O/A比(萃取相与磷酸体积比)和萃取级数对磷酸中铁铝杂质萃取分离效果的影响规律,筛选出最优条件:N,N-N-正辛胺二亚甲基苯基膦酸(OADMPPA)萃取剂、萃取剂含量20wt%、萃取时间3 min、温度25℃、单级O/A比1:1、错流3级萃取,最优萃取条件下,Al, Fe萃取率分别为54.5%和99.6%,磷酸中铝和铁含量分别由0.857wt%和0.175wt%降至0.717wt%和0.015wt%,MER值(磷酸中铝铁镁对应氧化物含量之和与五氧化二磷含量比)由9.037%降至7.227%。随后,针对O/A比1:1单级萃取条件下得到的负载Al, Fe的萃取剂,进行反萃工艺优化,筛选出草酸铵为最优反萃剂,优化的反萃条件:温度25℃、错流5级反萃、单级O/A比2:1、反萃时间15 min、反萃剂浓度0.2 mol/L,在优化反萃条件下,负载萃取剂Al, Fe的反萃效果分别达96.4%和88.3%,基本实现负载萃取剂Al, Fe有效反萃。最后开展了萃取剂铝铁萃取机理研究,通过对萃取过程中化学计量数计算、傅里叶红外分析,明确萃取过程中1分子Al和1分子Fe分别与1.5分子和2分子OADMPPA萃取剂结合,作用官能团为P=O和P-O-H键,同时,Al, Fe的萃取过程存在竞争机制,Fe更易被萃取。
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    20. 基于压电响应的石墨相氮化碳材料的抗菌性能
    马文峻 王笑泽 张婧坤 陈运法
    过程工程学报    2024, 24 (11): 1364-1374.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224098
    摘要219)   HTML5)    PDF (7455KB)(57)    收藏
    二维石墨相碳氮化物(g-C3N4)因具有规则分布的非中心对称孔,可以产生压电响应而在抗菌领域得到了广泛关注。本研究设计制备了两种含氧官能团包括羟基和羧基化的二维g-C3N4材料。研究表明,含氧官能团改性后g-C3N4的结构保持较好。压电响应力显微镜(PFM)测试证实了这些复合材料具有不均匀的表面电位分布且羟基化和羧基化材料压电性能均有显著提高。活性氧物种测试结果显示羧基化材料表现出了较强的超氧阴离子(?O2-)信号但是羟基化材料并未表现出自由基信号。这可能是由于羧基基团具有比羟基更强的吸电子能力,在压电场下促进了电子-空穴对的分离并增强了材料俘获电子的能力,俘获的电子再还原周围的吸附氧产生了大量?O2-。体外抗菌测试显示,?O2-诱导的氧化应激与物理切割相结合,对大肠杆菌的抗菌率达到了5log (99.999%),对金黄色葡萄球菌的抗菌率达到了4log (99.99%),超过了纯相g-C3N4和羟基化g-C3N4-H。这些发现突出了含氧官能团改性g-C3N4材料的抗菌潜力,可作为光限制环境中有希望的候选抗菌材料。
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    21. 碳四烷基化流出物制冷过程中多液滴蒸发特性
    韩旭 张睿 孟祥海 郑涛 刘海燕 刘梦溪 徐春明 刘植昌
    过程工程学报    2024, 24 (6): 660-669.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224001
    摘要210)   HTML9)    PDF (3585KB)(74)    收藏
    复合离子液体催化碳四烷基化是生产高品质清洁汽油调和组分的新技术,流出物制冷是维持其反应温度的重要过程。为了开发新的烷基化流出物制冷工艺,本工作研究了减压条件下异丁烷液滴的蒸发特性。将单个或多个异丁烷液滴悬浮在不同热电偶上,测量液滴的温度变化,同时使用高速摄像机记录其蒸发过程,考察了最终压力、环境温度和液滴间距对液滴蒸发特性的影响。结果表明,多液滴和单液滴都包含剧烈蒸发阶段和稳定蒸发阶段。在稳定蒸发阶段,所有液滴都适用d2定律,边缘和中心液滴的蒸发速率均小于单液滴。随着最终压力增加和环境温度降低,中心液滴与单液滴的蒸发速率差异逐渐增大。当两液滴的间距增加到5.48d0时,液滴的蒸发速率逐渐接近单液滴。
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    22. 锌浸渣和锌焙砂铜粉还原浸出工艺研究
    张李敏 王云燕 刘卫平 闵小波 林文军 柯勇
    过程工程学报    2024, 24 (5): 558-565.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223327
    摘要196)   HTML3)    PDF (1157KB)(75)    收藏
    为了减少传统锌冶炼浸出渣渣量,同时提高金属回收率,本研究以锌浸渣和锌焙砂为研究对象,研究了添加铜粉的还原浸出工艺。控制铜粉足量,详细考查了硫酸浓度、液固比、反应温度和硫酸酸量对锌浸渣和锌焙砂锌浸出率,渣率和反应后浸出液尾酸的影响规律。结果表明,相比单纯的酸浸,相同反应条件(硫酸100 g/L、液固比20 mL/g、60℃)下,铜粉还原浸出可使锌浸渣的锌浸出率从32.82%提高至92.82%,渣率由62.34wt%降低至25.20wt%,反应后浸出液pH由0.12升高至0.36;相同反应条件(硫酸200 g/L、液固比10 mL/g、60℃)下,铜粉还原浸出可使锌焙砂的锌浸出率由86.52%提高至98.82%,渣率由26.56wt%降低至6.28wt%,反应后浸出液pH从低于0升至0.19。在获得较高锌浸出率的条件下,锌浸渣和锌焙砂的反应浸出液尾酸浓度最低为25~26 g/L。铜粉还原浸出工艺实现了中温条件锌的高效浸出,同时大幅降低锌浸出渣渣量,不残余大量尾酸,可为就地处理锌浸渣提供新思路。
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    23. 辅助气淬风优化熔渣离心粒化特性数值模拟
    张馨艺 徐宁文 李小明 王树众
    过程工程学报    2024, 24 (5): 523-532.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223233
    摘要196)   HTML5)    PDF (3932KB)(64)    收藏
    在熔渣粒化过程中引入辅助气淬风,降低转杯温度同时强化熔渣粒化效果,提高了渣粒利用率且增加了系统使用寿命。建立了带有气淬风的三维熔渣粒化模型,采用SST k-ω湍流模型,利用VOF方法研究了气淬风对熔渣粒化效果、废渣颗粒飞行速度以及转杯冷却效果的影响。探究了不同气淬风条件下熔渣颗粒水平飞行速度的变化规律,为优化颗粒飞行轨迹及粒化仓空间设计提供参考依据。结果表明,增大风量使熔渣粒径分布向较大区间移动,但有利于改善渣粒球形度。气淬风在4~6 m3/h的风量范围内能产生有效的破碎作用,当风量大于2 m3/h时,冷却效果较好。采用环形缝隙出风时,渣粒平均直径最小,且靠近转杯壁面的温度较低,飞行速度适中,球形度优于无气淬风状态。
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    24. 紫外光协同磁性离子交换树脂活化过硫酸盐去除水中腐殖酸的效能与机理
    武文龙 高俣辰 张晋玮 李凌 李燕 曾宇晨 杨春 陆嘉鹏 丁磊
    过程工程学报    2024, 24 (5): 566-579.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223268
    摘要195)   HTML4)    PDF (5338KB)(128)    收藏
    采用紫外光协同磁性离子交换树脂活化过硫酸盐去除水中腐殖酸,探究了紫外光/过硫酸盐/磁性离子交换树脂(UV/PMS/MIEX)体系对水中腐殖酸的去除效能、影响腐殖酸去除的环境因素、活性氧化物质产生机理及腐殖酸去除机理。UV/PMS/MIEX体系对水中腐殖酸具有显著的去除效能,反应120 min后去除率可达91.71%。树脂投加量和温度的提高可促进腐殖酸的去除,一定程度上增加PMS浓度可提升腐殖酸的去除效率,而溶液pH对腐殖酸去除的影响不明显。该体系以氧化过程为主,在树脂表面的铁氧化物,含氧官能团及外加紫外光等多种协同作用下,可有效活化过硫酸盐产生?OH, SO4?-, O2?-和1O2等多种活性氧化物质,自由基与非自由基途径共同协作降解腐殖酸。MIEX树脂体现出良好的重复使用性能,同时对于体系中的各类副产物可有效吸附去除。本研究为去除水中腐殖酸提供了一种新方法,所构建的氧化体系表现出良好应用前景。
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    25. 基于低浓度甲烷富集的变压吸附工艺流程优化模拟
    邱明俊 李小敏 尚华 杨江峰 李晋平
    过程工程学报    2024, 24 (8): 884-893.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224042
    摘要195)   HTML3)    PDF (4718KB)(115)    收藏
    甲烷富集是开发利用低浓度煤层气的必要措施,变压吸附技术以其低能耗、低成本成为研究热点。基于Aspen adsorption流程模拟软件研究了氮气选择性吸附剂MIL-100(Cr)和甲烷选择性吸附剂Silicalite-1在常规双塔六步真空变压吸附(VPSA)工艺和增加缓冲罐优化的VPSA工艺下富集低浓度甲烷的过程。模拟结果表明增加缓冲罐优化的VPSA工艺可以有效提升甲烷回收率,在MIL-100(Cr)上甲烷回收率提升表现优于Silicalite-1。采用单次循环效率综合指标定量分析了吸附剂类型和工艺对甲烷富集效果的影响,增加缓冲罐优化的VPSA工艺在MIL-100(Cr)吸附剂上的单次循环效率提升超过30个百分点,Silicalite-1吸附剂单次循环效率降低1个百分点。综合分析表明Silicalite-1吸附剂适用于常规VPSA工艺富集低浓度甲烷,而MIL-100(Cr)吸附剂更适合增加缓冲罐优化的VPSA工艺富集低浓度甲烷。
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    26. 基于CFD-DEM的新型挡板式移动床反应器内Ca(OH)2/CaO热化学储能过程模拟
    陈简一 许闽 仝仓 黄彩凤 淮秀兰
    过程工程学报    2024, 24 (8): 894-903.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224048
    摘要194)   HTML5)    PDF (11216KB)(107)    收藏
    Ca(OH)2/CaO热化学储能技术因其高储能密度和低成本等优势而备受关注,被认为是一种具有潜力的新型储能技术。普通的固定床反应器存在Ca(OH)2颗粒储热速率过低的问题,为改善储能速率,引入了一种挡板式移动床结构,并采用计算流体力学与离散元耦合方法(CFD-DEM)对重力作用下移动反应床内Ca(OH)2颗粒的储热过程进行了研究。相比多孔渗流模型,CFD-DEM更接近真实的流动情况,能提供颗粒尺度的物理信息。结果表明,相同条件下移动床能获得比固定床更高的储能速率,证明了将移动床用作热化学反应器的可行性;移动床内挡板的引入能有效延长颗粒在反应器中的停留时间,从而提高反应器的储能速率与能源利用率,但也会增加气体侧的压降。提高反应器进口气体温度能提高储能速率;在一定范围内提升进口气体流速可提高储能速率,但过高的流速可能引起堵塞,导致储能速率降低;进口固体流量存在最优值,使反应床的总储能速率最高。
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    27. 一种结构化的化工系统人因失误概率评估方法
    王倩琳 陈士成 呼小栋 张建文 陈良超 李静海 窦站
    过程工程学报    2024, 24 (5): 609-617.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223251
    摘要194)   HTML5)    PDF (974KB)(74)    收藏
    化工生产系统高度非线性且复杂耦合化,使现有人因可靠性分析(HRA)技术难以直接应用,且分析结果的有效性和准确性差。为此,本工作将人因-危险和可操作性分析(人因HAZOP)与贝叶斯网络(BN)相融合,提出了一种结构化的化工系统人因失误概率评估方法。通过概述人因HAZOP的作业任务,筛选引导词和偏差,形成结构化的人因HAZOP报告,并据此构建BN模型,求解化工系统人因失误概率。以丙烯酸甲酯虚拟仿真工厂的酯化反应为例,人因失误概率的计算结果为0.0004,且主要人误行为是维护人员遗漏。对该化工系统进行传统CREAM分析,人因失误概率结果为0.0001~0.01。与传统CREAM相比,这种结构化方法能够高效且精确地评估化工系统人因失误概率。
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    28. 基于后燃烧技术的CFB锅炉低氮燃烧数值模拟
    刘晓杰 徐顺生 孔润娟 刘建波
    过程工程学报    2024, 24 (8): 914-925.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224031
    摘要192)   HTML3)    PDF (6337KB)(127)    收藏
    为促进循环流化床(Circulating Fluidized Bed, CFB)锅炉氮氧化物(NOx)深度抑制,采用计算颗粒流体动力学(Computational Particle Fluid Dynamics, CPFD)方法建立了CFB锅炉全回路流动及燃烧数值模型,通过与锅炉运行数据的对比验证了模型的可靠性。耦合后燃烧技术后,分别研究循环流化床中过量空气比、一次风率和上下二次风比对炉膛燃烧和NOx排放的影响。结果表明,贫氧燃烧造成的高CO摩尔分数区有利于NOx还原。使用后燃烧技术后,炉膛还原氛围增强,NOx排放由174.6 mg/m3降至114.2 mg/m3。结合空气分级,优化一次风率及上下二次风比例后,CO排放由基础工况的3.4×10-5增至7.1×10-5,燃烧效率略微降低,NOx排放进一步减少。较优工况下,NOx排放由174.6 mg/m3降至76.3 mg/m3,NOx排放减少了56.3%,炉膛温度分布均匀。研究结果可为后燃烧技术应用于CFB锅炉提供理论支持。
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    29. 22MnB5/QStE550TM异种钢焊接接头组织与性能分析
    张明 周磊磊 梁恩荣 朱志刚 张朋彦
    过程工程学报    2024, 24 (7): 863-874.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223321
    摘要191)   HTML5)    PDF (3225KB)(74)    收藏
    实验采用TIG焊对1.8 mm厚的22MnB5钢与2 mm厚的QStE550TM钢进行不等厚连接,结合光学显微镜(OM)、扫描电镜(SEM)及电子背散射衍射(EBSD)等方法对焊接接头的特征区域进行微观组织观察,使用万能试验机和维氏硬度仪分析焊接接头的力学性能。结果表明,QStE550TM侧热影响区为粒状贝氏体,焊缝区域与22MnB5侧热影响区显微组织为板条贝氏体,其中22MnB5侧热影响区的部分氧化物夹杂诱导形成了针状铁素体;焊缝区域内平均晶粒尺寸为4 μm,大角度晶界占比约为53%;在接头特征区域发现第二相Ni-Cr-Fe;两组拉伸试样的平均抗拉强度为660.5 MPa;焊接接头硬度最高的区域为22MnB5母材,硬度最低的区域为QStE550TM侧热影响区;该异种钢接头存在碳迁移现象,在22MnB5侧熔合线附近出现约43 μm的增碳层,在QStE550TM侧热影响区出现约35 μm的脱碳层。结合力学性能分析,该焊接接头的碳迁移现象未对力学性能产生明显影响。
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    30. 颗粒湿法分级技术及氢氧化铝精准分级的研究进展
    皮溅清 王明理 杨汝意 张海东 任晓娜 黄青山 李萍
    过程工程学报    2024, 24 (6): 647-659.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223331
    摘要191)   HTML8)    PDF (4811KB)(139)    收藏
    随着电解铝行业的蓬勃发展,现代大型预焙电解槽和干法净化技术均需砂状氧化铝作为生产原料。但国内氧化铝企业生产多为中间状氧化铝或“准砂状”氧化铝,且颗粒粒度呈周期性变化,产品质量与世界先进水平差别较大,主要原因是原料差异及现有氢氧化铝颗粒分级技术不达标所致。因此,亟需研制高精准、高效率的氢氧化铝湿颗粒分级装置,实现大颗粒、较窄粒径的高质量砂状氧化铝(+80 μm≥90%,-45 μm<8%)生产。本工作首先对国内外常用的、规模化应用的湿法颗粒分级技术进行综述,对水力分级技术、湿法筛分技术及新型耦合分级技术进行分析,随后提出将水力分级与筛网分级相结合、可应用于氢氧化铝颗粒苛刻分级要求的新型“流化-筛分”精准分级方法,最后研制出可实现规模化连续生产的小试分级装置(3.3 m3/h),且该方法通过了生产企业的现场侧线验证。该新型颗粒精准分级技术不仅有望在氧化铝行业实现节能减排、转型升级、降低生产成本并能取得显著经济效益,还可促进选矿、精细粉体行业的迅速发展,具有重要的实用和推广应用价值。
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    31. AlCl3-NaCl-LiCl-KCl熔盐电解回收金属铝
    安亚辉 刘风国 刘爱民 石忠宁 王兆文
    过程工程学报    2024, 24 (7): 825-832.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223325
    摘要191)   HTML8)    PDF (6783KB)(44)    收藏
    铝合金的回收再利用具有节约资源和环境保护的双重重要意义。采用AlCl3-NaCl-LiCl-KCl作为电解质,以废旧铝合金为阳极,在纯铝片上进行铝的沉积,研究了电流密度、电解温度和电解时间等实验条件对回收金属铝产物的影响规律,并分析了AlCl3-NaCl-LiCl-KCl熔盐中铝回收的电化学机理。研究表明,废旧铝合金在电解温度为100℃,电流密度为30 mA/cm2,电解3 h条件下,电流效率可达97.3%,得到的铝纯度约为99.4wt%。循环伏安曲线表示,反应过程中仅有铝参与反应,铝的沉积电位为-0.3 V (vs. Al)左右,废旧铝合金在电流作用下发生溶解,与电解液中AlCl4-反应生成Al2Cl7-,阴极附近的Al2Cl7-得到电子,在阴极表面形成铝的沉积层。
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    32. Kenics型静态混合器强化NaOH溶液吸收CO2的实验分析
    禹言芳 于恒磊 孟辉波 张埔瑜
    过程工程学报    2024, 24 (10): 1149-1157.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224110
    摘要187)   HTML7)    PDF (2644KB)(98)    收藏
    碳达峰和碳中和的“双碳”目标一直备受关注,目前二氧化碳排放过多导致的全球变暖问题十分严重。为了缓解全球生态问题,需要对CO2捕集技术进行研究与开发。为丰富静态混合器在CO2吸收领域的应用,将Kenics型静态混合器(KSM)作为强化反应设备。基于氢氧化钠溶液与二氧化碳(NaOH-CO2)体系,对KSM和空管两种结构下不同采样位置及气液流率的CO2吸收效率进行分析对比。使用自动电位滴定法对CO2吸收效率进行测量。结果表明,在气相流率(QG)为6 L/min,液相流率(QL)为17 L/min,采用KSM的CO2最大吸收效率比空管结构提高了72.3%。一定QG下,空管结构的CO2的吸收效率随QL增加而下降,而管道内装有KSM元件时,CO2的吸收效率随QL增大而上升。对KSM结构的体积能量耗散率(ε)进行分析,管道装备KSM元件时,CO2吸收效率达90%以上,最小ε=4.85 m2/s3。在管道Z1到Z2段,当QG=6 L/min时,气液混合总流率(QT)从20 L/min增至22 L/min,ε增大了14.7%。当QL=14 L/min时,QT从20 L/min增至22 L/min,ε增大了7.83%。ε受QL影响大于QG,在管道Z1到Z2段,系统能量消耗及反应较为剧烈。达西摩擦系数(f)随液相表观流速(UL)和气相表观流速(UG)增加均出现下降趋势。基于实验数据拟合得到UG, UL和f之间的经验关联式,R2=0.999,关联式偏差为-0.88%~0.82%。
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    33. 撞击流-共沉淀法制备三水碳酸镁的工艺优化及结晶动力学
    张建伟 邹显泓 董鑫 冯颖
    过程工程学报    2024, 24 (5): 533-545.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223240
    摘要185)   HTML2)    PDF (8499KB)(71)    收藏
    采用新型撞击流技术结合共沉淀法制备三水碳酸镁(MgCO3?3H2O)晶体,对MgCO3?3H2O制备的工艺条件及其结晶动力学进行了研究。实验以长径比为指标讨论了反应物浓度c、反应温度T、循环撞击流量Q和循环撞击时间t对MgCO3?3H2O晶体形貌及结构的影响。实验的最佳工况为:反应物浓度0.25 mol/L、反应温度50℃、循环撞击流量500 L/h、循环撞击时间50 min,在该工况下可得到长径比为20、晶体平均长度为57.3 μm的MgCO3?3H2O晶体。运用粒数衡算模型分析晶核粒数密度、生长速率以及成核速率。最佳工况下晶体成核速率为2.061×106 #/(mL?min)、生长速率为0.148 μm/min。得出了撞击流-共沉淀法反应体系下各因素的成核、生长动力学方程,确定了各因素对晶体生长影响的敏感系数i。各影响因素得到的敏感系数呈现的关系为iQ<iT<0<it<ic,循环撞击流量和反应温度可促进晶体生长。
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    34. 基于分布式测温的流动热分析动力学方法
    沈阳 许启跃 叶树亮
    过程工程学报    2024, 24 (7): 783-792.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223348
    摘要180)   HTML2)    PDF (4638KB)(49)    收藏
    面向连续流动生产过程反应风险评估和工艺优化的需求,针对其热力学和动力学测算方法开展了研究。通过分析管式反应器的热平衡和物料平衡设计了一种应用于流动状态下的热分析动力学方法,并依据测量原理搭建流动反应实验平台进行验证。首先,利用管路不同位置分布的温度传感器获取实验过程的温度分布,通过标定反应管路的等效总传热系数,结合温度分布分段的方式计算反应焓。其次,针对动力学分析过程通常忽略温度分布的问题,将热力学分析结果和反应器模型结合拟合动力学参数。以乙酸乙酯氢和氧化钠的水解反应为例设计实验,结果表明,合适的流量条件下,反应焓计算结果与釜式实验结果相当,但流动量热方法实验效率更高、实验过程更安全,活化能计算结果与文献值的相对误差小于3%。结合热力学和动力学分析结果以及反应器模型能够预测不同工况的温度分布,与实测值较吻合,为后续的反应风险评估和工艺优化提供了参考。
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    35. 固定床生物反应器中慢病毒生产工艺的优化
    陶思然 程俊 曹磊 周燕 谭文松
    过程工程学报    2024, 24 (6): 734-745.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223245
    摘要179)   HTML5)    PDF (2489KB)(55)    收藏
    慢病毒载体能将外源基因稳定整合至多种细胞的基因组,在基因治疗领域中具有广泛应用。固定床反应器可规模化培养贴壁细胞并通过质粒瞬时转染的方式生产慢病毒,但其慢病毒产量受到各种操作参数的影响。本研究对慢病毒生产过程中质粒转染条件和细胞培养参数进行优化,并在国产固定床反应器中验证了优化后的工艺。结果表明,在质粒转染过程中,当PEI与DNA混合时质量比在2:1及以上、转染时的DNA浓度等于或高于2 μg/mL、转染6 h及以上时可显著提高质粒转染效率;而混合时的DNA浓度和混合时间对转染效率的影响较小,其主要影响外源基因在细胞中的表达。在HEK293T细胞培养中,在5.0×104 cells/cm2的高接种密度下细胞在固定床载体表面均匀分布并较快进入指数生长期;而转染时过高或过低的细胞密度均不利于慢病毒生产,当细胞密度为1.0×106 cells/cm2时,可获得较高的慢病毒滴度。采用上述优化的工艺条件,在表面积为2.0 m2的国产固定床反应器中收获的慢病毒产量达2.4×1010 TU。本研究结果为建立基于固定床反应器的慢病毒载体高效生产工艺提供数据支撑。
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    36. 响应曲面法优化某磷矿正-反浮选试验研究
    张胜东 华中宝 赵瑜 谢贤 童雄
    过程工程学报    2024, 24 (5): 546-557.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223291
    摘要179)   HTML4)    PDF (5990KB)(71)    收藏
    云南某磷矿P2O5, SiO2和CaO含量分别为18.59%, 37.37%, 27.55%,属于硅钙质胶磷矿。根据该矿性质特点,采用正-反浮选流程,在单因素条件试验的基础上,通过响应曲面法对正浮选中调整剂用量进行优化,并基于优化结果开展闭路浮选试验。单因素试验结果表明,Na2CO3、Na2SiO3、正浮选YP6-1、反浮选YP6-1、改性淀粉DZ、H2SO4和H3PO4的最佳用量分别为3000, 1500, 2400, 600, 700, 5000和4000 g/t,在此药剂用量下经一正一反浮选可获得P2O5品位和回收率分别为30.19%和73.06%的精矿产品。响应曲面优化试验结果表明,正浮选中Na2CO3、Na2SiO3、改性淀粉DZ最佳用量分别为3016.15, 1986.72和877.33 g/t,在该条件下进行实际浮选试验得到P2O5品位和回收率分别为30.08%和75.81%的精矿,该结果与响应曲面优化拟合结果基本一致。与传统的单因素条件试验结果相比,采用响应曲面法优化可在品位相当情况下将精矿的P2O5回收率提高2.75个百分点。最后,根据单因素条件试验和响应曲面优化确定的条件进行闭路浮选试验,获得了P2O5品位32.07%、回收率72.83%的磷精矿,较好地实现了该难选细粒胶磷矿的分离回收。
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    37. 卧式混合器新型桨叶结构及其混合特性分析
    李申 谢林生 李果 王玉 马玉录
    过程工程学报    2024, 24 (8): 875-883.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223364
    摘要179)   HTML8)    PDF (3092KB)(126)    收藏
    对卧式混合器的桨叶结构进行开发,采用主、副叶片组合式的结构设计以提升混合器的混合效果。采用计算流体力学软件Polyflow探究了混合器的混合特性,分析了桨叶转速对混合器混合性能的影响,采用混合指数、分离尺度、平均拉伸率、对数拉伸率和累积解聚功表征了混合器的分散和分布混合能力,通过可视化实验验证了模拟结果的可靠性。结果表明,模拟结果与可视化实验结果呈现出一致性,新型桨叶结构的混合器内物料流动类型以剪切流动为主体,占比约85%,流场内平均拉伸率和平均对数拉伸率始终为正值表明其具有较好的分布和分散混合能力,桨叶转速的提高对流场内物料的流动类型影响较小,但能有效提高混合器的分布混合和分散混合的性能,当桨叶转速从30 r/min提高到120 r/min,混合器的横向分布混合平均分离尺度下降了50%,平均拉伸率提高了300%,平均累积解聚功提高了1500%。
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    38. 氯化胆碱-乙二醇低共熔溶剂电化学回收废白铜制备高纯铜
    李泓达 汝娟坚 程明强
    过程工程学报    2024, 24 (10): 1222-1229.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224041
    摘要177)   HTML3)    PDF (1783KB)(27)    收藏
    以摩尔比为1:2的氯化胆碱-乙二醇低共熔溶剂(ChCl-EG DES)为电解液,废白铜为阳极,钛片为阴极,在363 K和0.1~0.5 V槽电压下对废白铜进行电解分离,在阴极获得了高纯铜(Cu)。电化学测试表明,在ChCl-EG DES中金属铜溶解后以Cu(I)形式存在,0.5~2.5 mol/L CuCl浓度范围内Cu(I)的还原是一个准可逆过程。测试了Cu在低共熔溶剂中的动电位极化曲线,计算得出阳极溶解的表观活化能Ea仅为28.361 kJ/mol,表明Cu在ChCl-EG DES中的溶解过程受扩散控制。研究了杂质金属在溶解过程中的阳极极化曲线,结果表明,Sn最先被溶解进入到溶液中,而Ni和Fe的溶解电位均正于Cu,则以阳极泥的形式进行回收。电解实验发现,当槽电压升高时,直流电耗和电流效率均随之增加。当槽电压为0.5 V时,电化学回收废白铜的电流效率高达97.20%,直流电耗为216.94 kWh/t。在较高槽电压下(0.3~0.5 V),阴极铜的形貌为粒径30~50 μm的不规则块状,在0.4 V时获得的铜纯度高达99.95wt %。
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    39. 基于优化关键参数的重气扩散模型应用
    尹佳美 刘海燕 刘泽纯 吴炜 何娟霞
    过程工程学报    2024, 24 (6): 681-691.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223272
    摘要174)   HTML7)    PDF (3264KB)(56)    收藏
    危险化学品储罐一旦发生泄漏事故,将极有可能造成灾难性的事故后果。为了提高重气扩散模型模拟结果的精确性,改进SLAB模型中的扩散系数得到SLAB-D模型,然后基于SLAB-M模型改进扩散系数的算法,建立SLAB-MD模型;随后采用Jack Rabbit II液氯泄漏1, 7, 9号试验对模型性能进行评估。结果表明,四种模型的性能为SLAB-MD>SLAB-D>SLAB-M> SLAB,其中SLAB-MD模型表现优异,统计性能评估指标接近最优值,平均相对偏差, 几何平均偏差, 平均相对平方差, 几何平均方差和FAC2的值分别为0.27, 1.34, 0.18, 1.24和0.93。利用SLAB-MD模型对三起典型危化品泄漏事故进行模拟分析,预测重气浓度分布、三维浓度曲面等关键信息,并根据保护行动标准值预测事故伤亡范围。这些预测结果可为危险化学物质泄漏的应急救援提供有效的技术指导。
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    40. 实验条件对共沉淀法合成的Ni0.8Co0.1Mn0.1(OH)2中杂质含量的影响
    韩倩影 杨丽 王浩亮 陈日志 程景才 杨超
    过程工程学报    2024, 24 (11): 1344-1353.   DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.224102
    摘要172)   HTML3)    PDF (9216KB)(62)    收藏
    在共沉淀法合成三元锂离子电池正极材料的前驱体过程中,铁、铝、镁、铜、硫等杂质的残留会对最终合成的正极材料的电化学性能产生不利影响。现有研究缺少关于共沉淀条件对前驱体颗粒中杂质掺入的影响规律与机理分析。本工作采用多种表征方法分析共沉淀法合成的Ni0.8Co0.1Mn0.1(OH)2中的杂质种类、含量及结构,杂质主要为钠、镁、钙、铁、铜、锌、铝、硫,可能分布在前驱体颗粒的晶内、晶间、晶体表面。结果表明,氨水浓度对铁、铜、锌、铝的含量影响较大。在pH值11.7条件下合成的前驱体为胶体,具有较大的比表面积,吸附的钠和硫含量最高,分别为28134.62和12898.50 μg/g。搅拌转速的变化对硫含量的分布有一定影响。优化三元前驱体共沉淀过程工艺条件对控制前驱体中杂质含量、提升最终三元正极材料电化学性能及安全性具有重要意义。
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