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2023年 第23卷 第4期 刊出日期:2023-04-28
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过程工程学报. 2023, 23(4): 0.
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计量指标
综述
MOF基混合基质气体分离膜界面作用调控研究进展
巩莉丽 白菊 王璨 赖卫 单玲珑 罗双江 刘植昌
过程工程学报. 2023, 23(4): 489-500. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.223054
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计量指标
混合基质膜结合了无机填充材料和聚合物组分的双重优势,被认为是一种可同时增加渗透性和选择性的新型方法,有望解决传统聚合物膜的Trade-off效应。混合基质膜的气体分离性能主要依赖无机填充材料的分子筛分性质和高分子本身的化学结构,因此适当选择无机填充材料对于制备高性能的混合基质膜十分重要。金属有机骨架(MOF)作为一种新型多孔填料,具有比表面积大、密度小、孔隙率高和孔尺寸可调等优点,因此在气体吸附分离和气体储存等领域应用广泛,为新型混合基质膜带来良好的发展机遇。但混合基质膜的分离性能并不是简单地两相性能相加,在大多数情况下分离性能远低于材料模拟的预测理论值,造成这种非理想性的关键因素之一是MOF晶体和聚合物之间的界面缺陷,这可能导致界面非选择性空隙的形成、聚合物硬化和孔隙堵塞等界面问题,降低膜的分离性能。因此,实现MOF-聚合物基质间的界面作用调控以改善界面相容性是充分发挥MOF基混合基质膜气体分离潜力的关键。本工作综述了MOF基混合基质膜近五年关于不同类型界面作用调控的方法及策略,及其对气体分离性能的影响。最后,总结构建的界面作用对于混合基质膜性能的正面影响并提出当中存在的问题,为混合基质膜未来的发展提供指导,并激励研究人员采取更多的策略来解决目前的挑战。
固定床催化剂成型工艺研究进展
刘闪闪 丁其达 郭涛 王耀锋 徐宝华
过程工程学报. 2023, 23(4): 501-511. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222088
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计量指标
催化技术的进步源自社会需求(如环境、能源、化学品、燃料等),其最终目标是在放大规模上提高工艺效率。成型催化剂通常是由活性相、载体和多种适于商业应用的成型添加剂构成的多组分毫米级物体。与粉末催化剂不同,成型催化剂除了具备粉末催化剂的催化活性外,还必须考虑黏合剂、润滑剂、酸以及致孔剂的使用应满足工况条件下的机械强度和化学稳定性的需要,以确保其在工业反应器中可以平稳运行同时具有长寿命。此外,成型催化剂的形状与尺寸通过影响反应器内部物料的流动状态,进而影响催化反应效果。因此,成型过程是复杂且充满挑战的。本工作介绍了固定床用催化剂成型工艺方面的研究进展,主要阐述了添加剂的种类、添加量、添加顺序、煅烧条件、浆料配比及成型催化剂的形状等因素对其力学性能以及催化性能的影响规律。此外,还介绍了Weibull分布在催化剂强度值可靠性判断及预测方面的应用,以及计算流体力学模拟在辅助催化剂形貌设计方面的进展,指出Weibull分布和计算流体力学在未来催化剂成型应用的潜力。
研究论文
气固摆动流化床的气泡运动特性
郝晓磊 唐猛 王若瑾 王德武 张少峰
过程工程学报. 2023, 23(4): 512-522. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222163
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计量指标
气泡现象是气固流态化的基本现象之一,了解摆动床气泡特性对推动流态化技术的海上应用具有重要意义。采用二维床及B类玻璃球颗粒的摆动床,通过对图像进行分析,研究了气泡在摆动过程中不同时间段的上升特点;提出了“热区图”方法,发现在较高表观气速时存在气泡聚集方向转换“滞后”于床体姿态转换的现象,原因为颗粒所受科氏力使其向摆动反方向聚集,抑制气泡聚集方向的转换;对IOP曲线的分析结果表明,气泡在床内分布位置、气泡平均尺寸及气泡生成与破裂频率等时均特征介于倾斜床与直立床之间;操作气速增加会使摆动床内气泡平均尺寸及气泡生成破裂频率都增加;摆动幅值增加只会使气泡生成与破裂频率明显增加;摆动周期对两者的影响均不明显。
基于正交法及Kriging模型的生物反应器搅拌桨优化设计
李树勋 马廷前 胡迎港 于孟瑶 刘斌才
过程工程学报. 2023, 23(4): 523-533. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222144
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计量指标
针对搅拌桨标准中设计参数区间大,生物反应器搅拌桨设计时参数难以确定、剪切力及搅拌功率缺少参考依据的问题。基于正交法及CFD对200 L生物反应器搅拌桨进行优化,由极差分析得到三斜叶桨不同搅拌桨直径、桨叶宽度、搅拌桨中心离底距离和转速对桨叶剪切速率和搅拌功率的影响规律,并结合流场分析选择有利于细胞培养的设计方案。根据正交优化方案确定多目标优化变量区间,以剪切力和搅拌功率为优化目标,基于Kriging模型和多目标遗传算法提出了有利于细胞培养的三斜叶桨设计变量区间,并优化得到桨叶平均剪切力为0.789 Pa、搅拌功率为0.395 W的搅拌桨最优参数组合,为生物反应器不同实际需求下的设计、优化提供了方法及数据参考。
原料射流对提升管内压降特性的影响
郑志航 马郡男 闫子涵 卢春喜
过程工程学报. 2023, 23(4): 534-543. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222206
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计量指标
通过大型冷模实验,采集了不同原料射流形式的提升管内总压降及预提升段、进料混合及充分发展段压降的动态数据,对比了斜向上射流和斜向下射流存在时提升管内各区域的压降特征,分析了不同操作条件的影响。结果表明,相同操作条件下,射流与多相流逆流接触提升管总压降及各部分压降大于射流与多相流并流接触提升管总压降及各部分压降。其他操作条件一定时,不同射流与多相流接触方式提升管总压降及各部分压降均随预提升气速增大而减小,随颗粒循环强度增加而增大。当射流速度增大时,射流与多相流并流接触提升管内总压降及各部分压降变化不明显;射流与多相流逆流接触提升管内预提升段压降有所增大,进料混合及充分发展段压降、提升管总压降显著增加。结合传统提升管压降模型及因次分析,建立了射流与多相流并流和射流与多相流逆流接触两种形式提升管内的进料混合及充分发展区压降模型,可供工程设计参考。
铁矿粉烧结被覆型准颗粒燃烧特性及动力学分析
韩涛 胡长庆 卢超群
过程工程学报. 2023, 23(4): 544-553. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222135
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计量指标
为研究铁矿粉烧结过程黏附粉成分对焦炭颗粒燃烧的影响规律,以粒径2~3 mm的焦粉颗粒为核颗粒,采用Al2O3, SiO2, CaO, MgO, Fe2O3纯试剂以及人工合成CaO?Fe2O3 (CF)替代铁矿粉作为黏附粉,分别制备成不同成分黏附层的被覆型准颗粒(S型),采用热重分析法开展非等温燃烧实验和燃烧特性分析,利用Coats-Redfern法求解燃烧反应最概然机理函数,建立动力学物理模型进行动力学解析。结果表明,黏附层成分显著影响准颗粒的燃烧特性,CaO, CF, Fe2O3具有较强的催化燃烧作用,可显著降低焦炭颗粒的着火点,降低燃烧温度,提高燃烧效率和转化速率,而MgO的催化能力较弱,催化能力由高到低依次为CaO>CF>Fe2O3>MgO。S型准颗粒在快速燃烧阶段的最概然机理函数为R3,建立并解析了准颗粒燃烧的球对称未反应收缩核物理模型,在快速燃烧阶段碳-氧界面反应向核心推进,界面反应速率小于内扩散速率,是影响准颗粒燃烧速率的控制性环节。
钯在硝酸高铈铵溶液中的溶解工艺及宏观动力学研究
燕展鹏 刘明辉 薛天艳 于颖 张中苇 杜嬛 肖清贵 张绘 齐涛
过程工程学报. 2023, 23(4): 554-561. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222090
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计量指标
钯(Pd)是重要的战略金属,具有优异的理化性质,广泛应用于石油化工、汽车制造、航空航天和电子信息等领域。因其自然储量低,难以满足社会发展的需求,研究含钯二次资源回收技术,实现金属钯的循环利用具有重要意义。本工作针对传统湿法回收钯技术存在的酸耗高、NOx排放量大等问题,提出了环境友好的硝酸高铈铵浸出新体系,考察了浸出剂浓度、酸度、添加剂浓度、反应温度、搅拌速度等因素对钯粉在硝酸高铈铵溶液中的溶解率的影响。结果表明,金属钯在混合体系中的溶解受到Pd表面吸附的显著影响。在没有Cl-的情况下,金属钯表面吸附氧或者吸附NO3-形成了表面钝化,阻碍了Ce4+与Pd原子的反应,5 h溶出率仅为0.2%。添加Cl-后,通过竞争吸附能够有效破坏表面钝化层,构成突破点,从而加速钯的溶解反应。NO3-与Cl-构成竞争吸附,更高浓度的硝酸根需要更高浓度的Cl-启动溶解反应。优选浸出反应条件如下:硝酸高铈铵浓度1 mol/L、硝酸浓度1 mol/L、盐酸浓度0.03 mol/L、反应温度80℃、搅拌速度200 r/min,在该条件下反应1.5 h钯粉的溶解率达到100%。钯粉在硝酸高铈铵溶液中的溶解过程符合化学反应控制的反应核缩减模型,表观活化能为58.7 kJ/mol,动力学方程为1-〖(1-x)〗^(1/3)=2264806e^(-58732/RT) t。
空气焙烧-碱浸法回收废加氢催化剂中的钼和钒
李雨恩 于博 凌江华 张成 胡久刚 刘美
过程工程学报. 2023, 23(4): 562-570. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222146
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计量指标
废加氢催化剂中含有大量的有机污染物和金属元素,如钼、钒、镍和铝,若处理不当,会造成严重的生态污染和资源浪费。本研究采用空气焙烧-碳酸钠浸出法处理废弃加氢催化剂以回收其中的钼和钒。通过热力学计算可知低温碳酸钠浸出可以实现废催化剂中钼、钒与铝、镍的分离。单因素实验考察了空气焙烧温度、碳酸钠浓度、反应时间、浸出温度、液固比等工艺条件对钼和钒浸出率的影响。实验结果表明,在焙烧温度500℃,碳酸钠浓度4 mol/L,浸出温度80℃,反应时间90 min,液固比为20:1的条件下,钼和钒的浸出率可分别达到98.02%和94.36%。为了最大限度地回收钼和钒,采用二段逆流浸出流程处理废加氢催化剂,可将钼和钒的浸出率维持在98%和97%。浸出渣中主要含有Al2O3, NiO和NiAl26O40,而绝大部分钼和钒被转移至浸出液中。
基于焦磷酸哌嗪阻燃硬质聚氨酯泡沫制备及性能
刘梦茹 黄福临 孙俊杰 刘秀玉 朱庆明 唐刚
过程工程学报. 2023, 23(4): 571-579. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222160
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计量指标
能源危机促使建筑材料朝着高质量方向发展,硬质聚氨酯泡沫(RPUF)是性能优异的保温材料,但易点燃,有潜在的安全隐患,因此需要对其进行阻燃处理。焦磷酸哌嗪(PAPP)是一款磷氮复合的阻燃剂,将其添加至RPUF体系中,可解决RPUF阻燃性差的问题。采用极限氧指数(LOI)、热重(TG)、锥形量热(CCT)等研究PPAP/RPUF的阻燃性能和燃烧性能。扫描电镜(SEM)展示了RPUF微观泡孔结构,结果表明,PAPP的加入使泡孔结构的不均性和破损性增加。阻燃测试表明:PAPP能有效抑制材料的滴落,添加50wt%的PAPP,复合材料的LOI值最高,为22.7vol%,且UL-94测试通过V-0级别。TG测试表明:PAPP的分解分为三个阶段,其第二阶段的分解速率最大,分解产生的酸性物质使RPUF拥有更高的残炭率,其中PAPP50/RPUF在700℃时残炭量为34.4wt%,炭渣在凝聚相起到阻隔热量和可燃气体的释放的作用;CCT测试证实了PAPP抑制材料燃烧热的释放,其中PAPP50/RPUF燃烧产生的热释放速率峰值(PHRR)和总热释放(THR)较纯样降低了54%和41%。机械测试表明,PAPP使PPAP/RPUF的导热系数增加,抗压强度减少。
天然黑钨矿应用于光催化降解土霉素
沈箭飞 陈冬 陈天虎 刘海波 邹雪华 王汉林 王灿 王璐瑶
过程工程学报. 2023, 23(4): 580-589. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222050
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计量指标
采用天然半导体矿物黑钨矿作为光催化剂用于降解废水中的土霉素。研究了固液比、光照强度、初始浓度对土霉素降解的影响,并解析了降解机理和路径。结果表明,可见光下黑钨矿对土霉素具有较好的降解效果,在浓度为15 mg/L、pH=4.5、固液比为1.0 g/L、光照强度60 W的条件下,120 min时土霉素的去除效率可以达到94.3%,黑钨矿对于土霉素的去除速率符合一级动力学反应规律。淬灭实验和电子顺磁光谱结果表明羟基自由基(?OH)和超氧阴离子自由基(?O2-)是导致土霉素降解的主要活性氧化物种,分别在120 min时降解了20.4%和10%的土霉素。液相色谱-质谱联用显示土霉素经过羟基化、去甲基化、和脱羰化降解为中间产物,使其化学毒性下降,有利于工艺在抗生素处理中的工业化应用。
CCS-DETA凝胶球的制备及其对甲基橙的吸附性能
殷慧卿 武少杰 李明阳 龙红明 王松月 邱志新 高翔鹏
过程工程学报. 2023, 23(4): 590-601. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222124
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计量指标
壳聚糖是天然多糖甲壳素经脱乙酰作用获得的聚合物,具有生物降解性、生物相容性、无毒等多种生理功能。壳聚糖广泛应用于食品添加剂、纺织、农业、环保、美容保健、化妆品等行业。其分子中的羟基和氨基可以形成活性界面,吸附染料分子,但由于机械强度和化学稳定性较弱,直接应用受到限制,需要进行化学改性。本工作以壳聚糖(CS)为基体,戊二醛(GA)为交联剂,二乙烯三胺(DETA)为改性剂,采用溶胶-凝胶法制备壳聚糖(CCS-DETA)水凝胶珠,研究了CCS-DETA水凝胶珠对废水中甲基橙(MO)的吸附性能,讨论了pH值、初始浓度、吸附等温线和动力学等因素的影响,并采用傅立叶红外光谱(FTIR)、场发射扫描电镜(FESEM)和X射线光电子能谱(XPS)对CCS-DETA水凝胶微球的微观结构和吸附机理进行了表征分析。结果表明,CCS-DETA在低pH条件下发生质子化,吸附过程中与带负电荷的MO分子发生静电作用。在较高pH值下,MO上的O和N原子可与CCS-DETA上的羟基形成氢键。吸附结果表明,CCS-DETA水凝胶珠对MO有良好的吸附效果。当CCS-DETA水凝胶珠的剂量为30 mg、MO的初始浓度为20 mg/L、pH值为2、反应时间为12 h时,MO去除率可达91.33%,且CCS-DETA水凝胶珠表现出良好的稳定性。吸附动力学和热力学表明,吸附过程符合准一级动力学模型和Langmuir等温吸附模型。在温度为313.15 K时,MO的最大吸附量可达到209.68 mg/g。本研究表明,CCS-DETA可以通过氨基和羟基有效地吸附水中的MO,为染料废水的处理提供了一种潜在的方法。
离子液体阳离子特性对铂基氧还原电催化剂性能的影响
白烁 王昊 许光文 杨冰冰 康振烨 崔佳瑶 李晨浩 陈庆军 刘艳荣
过程工程学报. 2023, 23(4): 602-615. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222142
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计量指标
离子液体(ILs)改性固体催化剂是一种构筑高效电催化界面的方法。为了研究ILs阳离子在催化剂中Pt表面对燃料电池中氧还原反应(ORR)性能的影响,本研究自主合成了两种疏水质子型ILs ([EIM][NTf2], [BIM][NTf2])和两种疏水非质子型ILs ([EMIM][NTf2], [BMIM][NTf2]),并对商业化Pt/C进行改性。在本研究采用的咪唑类疏水ILs中,质子型ILs改性催化剂的ORR活性均高于非质子型ILs改性催化剂,其中,由1-丁基咪唑双(三氟甲磺酰)亚胺改性后的催化剂([BIM][NTf2]@Pt/C)活性最高。在酸性半电池中ORR半波电位高达0.913 V (vs. RHE),质量活性提升至商业化Pt/C的1.73倍,比活性提升至商业化Pt/C的3倍,同时达到5000圈循环后半波电位仅下降12 mV,性能仍高于商业化Pt/C。进一步材料表征和电化学测试表明,[BIM][NTf2]@Pt/C电催化活性的增强归因于该ILs可增多Pt表面参与反应活性位点、强化Pt表面质子及质量传递,并可有效抑制Pt纳米颗粒溶解,从而起到了增强ORR活性及稳定性的作用。本研究深化了对ILs@Pt界面协同电催化机理的认识,为设计下一代高效燃料电池催化剂提供了理论依据。
3 MWth煤化学链气化商业示范装置的自热运行和参数分析
袁鹏星 郭庆杰 胡修德 马晶晶 郭欣桐
过程工程学报. 2023, 23(4): 616-626. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222154
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计量指标
为实现MWth规模化学链气化商业示范装置的自热运行,使用Aspen Plus进行模拟研究。通过实验数据,验证了过程模型的可靠性。考察了3 MWth煤化学链气化系统的质量和热量平衡。通过分析反应器温度、蒸汽流率和温度、旋风分离器效率、载氧体活性成分含量等工艺参数对系统合成气产率、合成气组分浓度、合成气H2/CO、固体循环流率等工艺性能的影响,确定了合成气产量最大化的自热操作条件。结果表明,3 MWth煤化学链气化系统的净热功率越接近于0,系统越趋于自热运行。系统自热运行时的最佳操作条件为燃料反应器温度850℃、空气反应器温度950℃、蒸汽流率305.25 kg/h、蒸汽温度300℃、旋风分离器效率98%,系统的固体循环流率最小,约为10 555~10 580 kg/h,合成气总浓度(CO+H2)最大,约为75.1%。此外,使用活性成分含量较高的钛铁矿颗粒作为载氧体,有利于减少系统的固体循环流率。
基于参数残差驱动贝叶斯网络的冷水机组故障诊断
梁博阳 郭景景 王占伟 王林 谈莹莹 李修真 周赛
过程工程学报. 2023, 23(4): 627-636. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222178
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计量指标
应用于冷水机组的故障诊断技术对于降低建筑能耗,提高机组运行效率有着重要作用。为了进一步提高冷水机组故障诊断性能,同时考虑到特征参数残差蕴含更多故障信息,提出一种基于特征参数残差驱动贝叶斯网络(BN)的冷水机组故障诊断方法。首先,构建特征参数基准值模型,获得其基准值;然后使用基准值和其实际运行值之间的参数残差训练BN模型。以此达到充分利用参数残差蕴含故障信息,从而提高故障诊断性能的目的。使用实验数据对构建方法的有效性进行验证,与使用特征参数直接驱动BN的诊断模型相比,对冷水机组常见故障的诊断正确率最高提升了约22.51个百分点。此外,比较分析了三种参数基准值模型构建方法的性能,基于神经网络方法的基准值模型较其他两种基准值模型表现更优。
再生循环水网络设计在火电厂的应用
刘军 侯保灯 陈立华 肖伟华
过程工程学报. 2023, 23(4): 637-648. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.222110
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计量指标
为解决水网络集成优化方法在火电厂水网络优化应用中存在的问题,该研究对杂质的传递过程进行了扩展,使用移质推动描述杂质负荷单元用水过程,以及用最大移质能力及移除率描述再生过程,并通过邻接矩阵描述网络单元间的连接关系,从而构建再生循环水网络模型;对3300 MW火电厂进行模型应用研究,将案例水网络划分为9个用水子系统,等效拆分为11个用水单元并对移质单元构建浓度修正模型从而实现最大移质过程,选取Cl^-、总悬浮固体(SS)、SO_4^(2-)三个杂质指标进行节水优化应用,通过对该优化问题KKT条件进行求解从而实现模型的简化,优化后水网络新鲜水取用量减少6.7%、排污量减少62.9%。通过案例研究表明,构建的基于“供-用-耗-排”过程的再生循环水网络模型是成功的,可实现火电厂多杂质指标、复杂系统考虑再生循环的水网络节水优化设计,解决了水网络集成优化方法在火电厂应用中单元间回用过程描述不够准确以及再生单元描述不适用于节水改造情景的问题。
创刊:1976年,2001年更为现名
名称:过程工程学报
英文:The Chinese Journal of Process Engineering
主管:中国科学院
主办:中国科学院过程工程研究所
出版:中国科技出版传媒股份有限公司
主编:张锁江
副主编:陈运法 葛 蔚 巩金龙
马紫峰 张香平 朱庆山
朱为宏
ISSN:1009-606X
刊号:CN 11-4541/TQ
电话:010-62554658
邮箱:gcgc@ipe.ac.cn
地址:北京中关村北二街1号过程大厦A811
邮编:100190
定价:30元/期
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