过程工程学报

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过程工程学报. 2021, 21(2): 0.

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运动颗粒对传质过程影响的格子Boltzmann模拟

贺睿乔崇智王利民赵双良

过程工程学报. 2021, 21(2): 125-133. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220323

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颗粒的主动运动对传质过程有重要影响。以表面恒浓度的二维球形颗粒为研究对象，采用耦合传质的格子Boltzmann方法(LBM)模拟了颗粒在自旋和振动两种情况下的相间传质过程。选择浸入运动边界法和非平衡态外推法处理运动颗粒边界，研究了颗粒自旋速度、颗粒振幅及振动频率对传质过程的影响。结果表明，中等雷诺数的自旋颗粒绕流中，随着颗粒自旋转速增大，颗粒的传质舍尔伍德数反而降低，表明在强制对流的情况下，颗粒自旋减弱颗粒的传质效果。当颗粒振动时，颗粒振幅越大，传质舍尔伍德数增大；当颗粒振动频率造成锁定现象时，颗粒流体相间传质效果显著增强。本工作的数值结果不仅表明格子Boltzmann方法可以有效模拟强制对流传质的过程，也为强化传质提供了一种思路。

超临界流体沉积制备[Emim][BF₄]支撑型离子液体膜及其气体分离性能

王雨晴刘居陶徐琴琴银建中

过程工程学报. 2021, 21(2): 134-143. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220100

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为了进一步提高支撑型离子液体膜的制备效率及其CO2气体分离性能，将离子液体[Emim][BF4]以超临界流体沉积法负载到非对称的Al2O3支撑体内，制备了一系列支撑型离子液体膜，分别测定了CO2和N2两种纯气体在其中的渗透率，探究了制备参数(沉积时间、离子液体加入量和共溶剂加入量)对膜性能的影响规律。结果表明，基于[Emim][BF4]制备支撑型离子液体膜时，制备效率高且成品性能好。在最佳制备条件(沉积时间1 h、离子液体加入量1.875 mg/mL和共溶剂加入量11.25vol%)下所制得的支撑型离子液体膜的离子液体的负载量为2.6 mg/g，CO2和N2的渗透率分别为6.4和0.14 GPU，CO2/N2选择性为45.3。该支撑型离子液体膜既接近[Emim][BF4]的理论选择性上限，又达到了Robeson上限，同时具有良好的CO2气体渗透率和CO2/N2选择性。通过对比基于其他三种离子液体的支撑型离子液体膜的制备工艺和成品性能，发现在超临界流体沉积法中，用表面张力更大的离子液体并提高其在超临界流体中的浓度有利于大幅提升制备效率，其中离子液体浓度主要由其种类、加入量和共溶剂加入量等因素决定。选用低黏度和高CO2/N2溶解选择性的离子液体有利于提升支撑型离子液体膜的气体分离性能。

硫杂冠醚对Ag(I)和Tl(I)的萃取

程衔锟熊延杭侯雪田欢田勇攀徐亮赵卓

过程工程学报. 2021, 21(2): 144-152. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220076

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基于冠醚的配位化学及软硬酸碱理论，设计并合成了五种硫杂冠醚，系统研究了其对Ag(I)和Tl(I)两种软酸离子的络合能力。模拟计算结果表明，五种冠醚与Ag(I)和Tl(I)络合后构型均发生了转变，且结构优化后的五种冠醚与Ag(I)络合过程的ΔG和ΔU均较负，表现出了一定的配位能力，而与Tl(I)络合过程的ΔG和ΔU均接近于0，配位能力相对较差。五种冠醚对Ag(I)和Tl(I)的萃取实验结果表明，五种冠醚对Ag(I)的络合常数分别为3.97, 6.58, 20.61, 9.76, 13.40，对Tl(I)的络合常数分别为4.24, 4.65, 5.80, 4.77, 4.33；在复杂体系中，冠醚2, 3, 4, 5对Ag(I)均具有较高的萃取率及选择性识别能力，而冠醚1对Ag(I)表现出较差的选择性识别能力。五种冠醚对Tl(I)几乎不具有选择性萃取能力。

Ca²⁺和Mg²⁺对辉钼矿可浮性的影响对比

施帅何廷树李慧

过程工程学报. 2021, 21(2): 153-159. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220028

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通过辉钼矿单矿物浮选试验，Ca2+, Mg2+的溶液化学计算及辉钼矿表面Zeta电位和XPS检测，对比研究了Ca2+, Mg2+对辉钼矿可浮性影响的差异性。结果表明，Ca2+, Mg2+均会吸附于辉钼矿表面，改变辉钼矿表面Zeta电位并对辉钼矿的可浮性产生抑制作用，且随pH值增大，抑制作用增强；碱性条件下Mg2+对辉钼矿可浮性的抑制强于Ca2+，且pH>9.0时，两种离子抑制作用的差异性更明显；pH=11.0时，Mg2+为800 mg/L的矿浆中辉钼矿的回收率较Ca2+为800 mg/L的矿浆中辉钼矿的回收率下降约34个百分点；Ca2+, Mg2+均能与辉钼矿“棱”上的MoO42–结合形成钼酸盐沉淀，通过化学吸附的形式存在于辉钼矿表面；当pH>9.15时，钙仍以Ca2+, Ca(OH)+的形态存在并吸附于辉钼矿表面，且Ca2+矿浆Zeta电位随pH增大呈上升趋势，但镁则以Mg(OH)2形态沉积于辉钼矿表面，且Mg2+矿浆Zeta电位随pH增大迅速降低，这是两种离子对辉钼矿可浮性抑制作用不同的主要原因。

离子液体/羊毛纤维/凝固剂三元相图的构建

潘凤娇周乐曾少娟刘雪刘艳荣聂毅

过程工程学报. 2021, 21(2): 160-166. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220063

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三元相图是研究羊毛角蛋白再生过程热力学行为的有效工具。通过浊度测试和Boom经验方程构建离子液体(IL)/羊毛纤维/凝固剂浊点线性关系(LCP)曲线和三元相图，进一步系统地研究了凝固剂种类、再生温度和离子液体结构对羊毛角蛋白再生性能的影响规律。结果表明，羊毛角蛋白最优再生体系是1-乙基-3-甲基咪唑磷酸二乙酯([Emim]Dep)/羊毛纤维/水(25℃)。对羊毛纤维原料和不同再生条件获得的再生羊毛角蛋白进行FT-IR和XRD表征，结果表明再生羊毛角蛋白的结构和羊毛纤维原料基本保持一致，但相对结晶度有所下降。实验温度为25℃时，以水为凝固剂制备的再生羊毛角蛋白相对结晶度最高。

石煤钒矿酸浸尾渣高温焙烧制备陶粒过程元素硫释放规律

宋春光张红玲董玉明裴丽丽刘宏辉江军生徐红彬

过程工程学报. 2021, 21(2): 167-173. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220045

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以石煤钒矿酸浸提钒过程产生的尾渣为原料制备陶粒是实现尾渣资源化的重要途径之一。作为陶粒最主要用途的轻集料对硫含量有严格限制(以SO3计，硫酸盐和硫化物含量≤1.0wt%)。尾渣含硫量通常远高于1.0wt%，故需深入研究尾渣制备陶粒过程元素硫的释放规律。借助热重–红外联用分析了以尾渣为原料制备陶粒过程中的质量、热量变化以及气体释放规律，测试了不同温度焙烧所得样品的硫含量，表征了其物相，并结合热力学计算，讨论了尾渣中硫的释放机理。结果表明，随温度增加，尾渣中的含硫物质逐渐分解并释放出SO2气体，样品的硫含量逐渐降低；1200℃下样品的硫含量可降低至0.44wt%，满足轻集料硫含量要求；尾渣中含有的SiO2, Fe2O3, Al2O3等组分可促进硫的释放。

NaOH–烟道气法卤水净化中成垢离子的沉降行为

罗兴国彭建波郑三强张明宇李兴彬魏昶邓志敢

过程工程学报. 2021, 21(2): 174-182. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220002

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卤水中的成垢离子(Ca2+, Mg2+和CO32–等)在真空蒸发浓缩过程中易形成低热力学活性和强吸附性的碳酸钙和硫酸钙垢层，降低换热管传热效率。NaOH–烟道气法卤水净化可利用电厂废气–烟道气以及氯碱厂低浓度的废碱，在节能环保方面具有绝对的优势和广阔的前景。为研究NaOH–烟道气法卤水净化过程中成垢离子的沉降行为规律，采用CO2替代烟道气开展卤水净化实验研究。采用Factsage热力学软件、XRD和SEM–EDS等分析手段探究了不同CO2通入时间和pH值对Ca2+, Mg2+和CO32–沉降行为的影响及所得沉淀物的矿物学特征。结果表明，当控制pH=11.5，CO2通入时间60 min时，可将卤水中的Ca2+浓度降低至6.0~8.0 mg/L，延长沉降时间至80 min，Mg2+浓度可降低至0.65 mg/L。此外，该pH值条件下沉淀反应的平衡常数最大，钙、镁的净化效果较其他pH条件下更佳。控制过程pH=9.5时，所得沉淀物为球霰石(Vaterite)型碳酸钙晶体；当pH升至10，碳酸钙的晶型由球霰石转化为霰石型(Aragonite)晶体，其形貌由规则的球形转变为椭圆形；当pH=11和11.5时，沉淀物为钙和镁的共晶体，碳酸钙的晶型由球霰石转换为热力学更加稳定的方解石型(Calcite)晶体。

环丙基甲基酮连氮的制备及物化性质

赵文昭赵鹏刘龙夏洋峰张延强

过程工程学报. 2021, 21(2): 183-192. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220091

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以环丙基甲基酮和水合肼为原料，合成了一种新的酮连氮(环丙基甲基酮连氮)。针对所得环丙基甲基酮连氮，在测定(计算)其物化性质(密度、黏度、熔点、比热容、表面张力、分子单点能等)的基础上，进一步测定了环丙基甲基酮+环丙基甲基酮连氮二元体系的气液相平衡(VLE)，并应用NRTL模型对实验数据进行了关联。结果表明，在优化的反应条件下(原料摩尔比2.0:1、温度363.2 K、压力101.3 kPa和时间7 h)，环丙基甲基酮连氮产率达93.6%。

甲基橙在Fe⁰-NaA-SSFSF固定床上的催化湿式H₂O₂氧化

刘剑黄依倪陈曦易正戟

过程工程学报. 2021, 21(2): 193-201. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220066

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通过二次生长法和液相还原法制备了不锈钢纤维烧结毡复合NaA分子筛膜-纳米零价铁复合材料(Fe0-NaA-SSFSF)，研究了甲基橙在基于Fe0-NaA-SSFSF固定床上的催化湿式H2O2氧化性能，考察了不同pH值、床层高度、温度和入口浓度对甲基橙转化率、COD去除率和铁浸出浓度的影响，并测定了Fe0-NaA-SSFSF催化剂的稳定性。结果表明，当溶液pH为2.5时，甲基橙转化率在实验所测时间范围内有所波动；随pH降低至2.0，甲基橙转化率趋于稳定；继续降低pH至1.5，甲基橙转化率基本保持不变。随床层高度由0.45 cm增加至0.90 cm，甲基橙转化率基本保持不变，COD去除率由21.2%增加至85.0%；随温度由70℃降低至50℃，甲基橙转化率基本保持不变，COD去除率由85.0%降低至42.4%。随甲基橙入口浓度增加，甲基橙转化率和COD去除率变化幅度均很小。当pH=2.0、床层高度0.90 cm、温度70℃、甲基橙浓度50~200 mg/L条件下，实验所测时间范围内甲基橙转化率均大于97%，最大铁浸出浓度低于10.2 mg/L，固定床连续运转240 min后COD去除率均大于85%。催化剂被重复使用三次后，甲基橙转化率基本保持不变。

氧化石墨烯改性的正十二烷醇相变微胶囊的制备及性能测试

鲁进利吴丽韩亚芳李洋

过程工程学报. 2021, 21(2): 202-209. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220022

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微胶囊化相变材料具有储能密度高、相变恒温、便于储存或运输等特点，在热能储存、输运和利用等领域具有广阔的应用前景。针对传统相变微胶囊含有甲醛及低导热率等问题，以正十二烷醇为芯材、以丙烯酸树脂为壳材，在超声辐照条件下采用悬浮聚合的方法制备了相变微胶囊颗粒，并通过添加氧化石墨烯进行改性。采用扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、差式扫描量热仪(DSC)、热重分析仪(TG-DTA)等对其进行测试表征。FT-IR测试结果表明氧化石墨烯的添加并未影响相变微胶囊的基本化学结构。结果表明，氧化石墨烯的引入使微胶囊颗粒粒径增大，且对其外观形貌产生较大影响。相变微胶囊的热性能和稳定性得到改善，相变潜热增加到135.6 kJ/kg，提升了45%，封装率提升到62%。

(Ca, Ta)共掺杂TiO₂陶瓷巨介电性能及机理

崔冰陈继杨在志赵伟雨邓玉军郁倩刘娟徐东

过程工程学报. 2021, 21(2): 210-218. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220023

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随着社会的飞速发展，微电子器件的功能不断向一体化方向发展，使开发具有高介电常数、低介电损耗、良好频率和温度稳定性的高介电陶瓷受到越来越多的关注。本工作通过固相反应烧结法制备了(Ca, Ta) 共掺杂的TiO2陶瓷。采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)及能谱分析仪(EDS)、阻抗分析仪、X射线光电子能谱(XPS)等对(Ca, Ta)共掺杂的TiO2陶瓷性能进行分析研究。结果表明，不同掺杂量的(Ca1/3Ta2/3)xTi1?xO2陶瓷表面形貌致密度良好，且随掺杂量增加TiO2的(110)主峰逐渐向小角度移动。当x≥7%时，(Ca1/3Ta2/3)xTi1?xO2陶瓷样品出现CaTi4O9和CaTa4O11。与纯TiO2相比，不同掺杂量的(Ca1/3Ta2/3)xTi1?xO2陶瓷皆具有巨介电常数；随掺杂量的不断增加，介电常数先升高后降低，但介电损耗变化趋势相反。当掺杂量x=3%时，(Ca1/3Ta2/3)xTi1?xO2陶瓷获得相对较优异的性能，在1 kHz下，非线性系数高达7.3，这主要是由于Ta5+掺杂使材料内部产生电子，Ca2+掺杂提高了材料内部空位的产生，产成的缺陷偶极子簇可以提高介电性能。

HBc-VLP的分子动力学模拟和结合自由能计算

马艳艳李正军张松平陈卫任瑛

过程工程学报. 2021, 21(2): 219-229. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220085

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乙型肝炎核心病毒样颗粒HBc-VLPs (Hepatitis B Core Antigen Virus-like Particles)因稳定性好且易于改造，被作为疫苗载体广泛使用，但影响VLPs稳定性的控制机制尚不清楚。采用分子动力学模拟研究了HBc-VLP中蛋白亚基二聚体、五聚体及六聚体复合物的稳定性，计算了体系中蛋白亚基的介电常数，避免了以往研究中直接使用经验参数的做法；通过分子力学-泊松玻尔兹曼溶剂可及表面积(MM-PBSA)方法计算亚基分子间的结合自由能，表明范德华作用能和非极性溶剂化作用能有利于促进相邻蛋白亚基间的亲和作用；根据计算结果可推测HBc-VLPs中六聚体比五聚体的稳定性更强，而两个六聚体之间或五聚体同六聚体之间形成的二聚体有助于进一步形成结构更加稳定的HBc-VLPs。该结论有助于生物工程中对HBc-VLPs的蛋白质改造，从而提高HBc-VLPs为载体的候选疫苗的稳定性。

Rcs信号系统对克雷伯氏肺炎杆菌荚膜合成的影响

孙少琦王轶可杨洋朱晨光史吉平郝健

过程工程学报. 2021, 21(2): 230-239. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220104

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克雷伯氏肺炎杆菌是一种重要工业微生物，菌细胞表面具有荚膜结构，荚膜对于菌株的生理特性和工业应用具有重要的影响。Rcs磷酸化信号系统是一种对菌株荚膜合成具有调控作用的信号系统。利用Red同源重组技术，分别构建了基因rcsA, rcsB缺失的菌株，还构建了基因rcsA, rcsB单独过表达的菌株。这些菌株的生理特性的研究结果表明，rcsA及rcsB基因的缺失会显著降低荚膜合成水平，进而提高外源DNA的转化细胞的效率。rcsA及rcsB缺失菌株分别在以葡萄糖和甘油为碳源的培养基中培养时，菌体更易从发酵液中进行分离，主要代谢产物2,3-丁二醇和1,3-丙二醇的产量均有少量提高。rcsA和rcsB基因的过表达均抑制菌株生长，降低外源DNA的转化细胞的效率。相对于野生菌，过表达的菌胞外多糖的含量提高，发酵液的黏度增加，rcsA过表达菌株胞外多糖的含量达到了10.33 g/L，是野生菌的5倍。通过调控rcsA及rcsB基因的活性可调控菌株荚膜多糖的合成，进而影响菌株细胞沉降、代谢物合成、胞外多糖含量等多方面的生理特性。

CH₄掺混H₂的燃烧数值模拟及掺混比合理性分析

王珂张引弟王城景辛玥

过程工程学报. 2021, 21(2): 240-250. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220058

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本工作针对天然气掺氢燃烧技术在燃气锅炉的最佳掺混比开展数值模拟研究，以小火焰燃烧器为研究对象，计算了在空气氛围、恒定过氧系数、不同甲烷掺混氢气比条件下，掺氢比对燃料燃烧温度、燃烧速率、主要污染物排放浓度的影响。其中燃烧机理采用GRI-MECH 3.0简化机理，该反应包含24个基元反应，涉及17种组分。计算结果表明，随掺氢比增加，燃烧温度上升、燃烧反应速率加快，炭烟和CO的浓度与排放总量均降低，NOx的浓度上升但排放总量先减小后增大。结合我国城镇燃气的燃料互换性规范及工业污染物排放标准，得出最佳掺氢比为23%。

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