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2022年 第22卷 第4期 刊出日期:2022-04-28
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过程工程学报. 2022, 22(4): 0.
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计量指标
综述
5 V尖晶石型无钴LiNi
0.5
Mn
1.5
O
4
正极材料进展综述
靳佳 魏进平 周震
过程工程学报. 2022, 22(4): 421-437. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221115
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计量指标
作为下一代锂离子电池或固态电池的候选正极材料,镍锰酸锂LiNi0.5Mn1.5O4正在吸引研究者的兴趣。本工作介绍了LiNi0.5Mn1.5O4的晶体结构、合成方法、电化学反应机制、材料的电学属性以及材料的优势,同时介绍了目前阻碍其产业化应用所存在的技术障碍:高温循环差、过程库伦效率低、金属溶出及相变、高电压下电解液分解、全电池产气等。针对存在的主要技术问题,深入讨论分析其内在的原因,并总结了若干材料层面的解决思路:微观形貌调控、新黏结剂匀浆策略、掺杂、包覆、高电压电解液匹配、制备过程控制、全电池应用研究等,另外还推测了可能的应用场景。LiNi0.5Mn1.5O4材料的商业化应用还有赖于电池层面的精细结构设计。综述目的是希望研究者更加关注LiNi0.5Mn1.5O4材料的产业化应用研究。
多孔介质中CO
2
-CH
4
水合物置换过程的强化方法研究进展
张学民 李银辉 张山岭 张梦军 李金平 王英梅
过程工程学报. 2022, 22(4): 438-447. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221122
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计量指标
CO2置换天然气水合物中的CH4是一种非常有前途的天然气水合物开采方法,该法兼具能源安全开采和温室气体地层封存的双重优势。首先综述了多孔介质中CO2-CH4水合物置换的研究进展,分析了制约CO2置换法开采天然气水合物商业应用的关键瓶颈问题,即置换过程存在的反应周期长、速率慢和效率低等问题。针对此问题,主要详述了强化CO2-CH4水合物置换的强化方法研究进展,包括注入不同的CO2相态、小分子及混合气体的强化、结合传统开采法的联合强化以及其他强化方法的作用机理,讨论了各种强化方法尚待完善和改进的地方。最后提出了多孔介质中CO2-CH4水合物置换强化方法目前研究的不足和未来的研究方向。
研究论文
CaY分子筛对乙二醇和1,2-丁二醇吸附分离性能的研究
仪凡 贺鹏 曹俊雅 曹妍 王利国 陈家强 李会泉
过程工程学报. 2022, 22(4): 448-457. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221007
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计量指标
利用装填有CaY分子筛的固定床对乙二醇和1,2-丁二醇吸附分离进行研究,从水、甲醇、乙醇和正丙醇中筛选出正丙醇为最佳洗脱溶剂,并探究了进样流速(0.4, 0.8, 1.2 mL/min)及操作温度(298, 318, 338 K)对穿透曲线的影响,对测得的穿透曲线采用Modified Dose-Response模型进行拟合,与实验结果能够高度吻合。并采用巨正则蒙特卡洛(GCMC)研究混合醇在CaY分子筛内部的竞争吸附,模拟了乙二醇和1,2-丁二醇在CaY分子筛内部的吸附位点,发现其吸附位点几乎重合,且CaY分子筛对乙二醇的吸附量要大于1,2-丁二醇,此模拟结果为实验结果提供了微观理论支撑。
双金属改性ZSM-5-USY复合分子筛催化裂解正己烷制备低碳烯烃
张凯伦 焦念明 张莹 郝鹏波 张国霞 王慧 李增喜
过程工程学报. 2022, 22(4): 458-468. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221037
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计量指标
为了获得催化裂解制备低碳烯烃的高效催化剂,以等体积浸渍法制备了系列单金属(Ce, Y, Zr, Mn, Cu)及双金属(Zr-Ce, Mn-Ce, Y-Ce, Cu-Ce)改性ZSM-5-USY复合分子筛催化剂,通过XRD, NH3-TPD, BET等方法表征了其物理化学性质,并将所制备催化剂用于催化裂解正己烷。结果表明,催化剂的弱酸量越多,正己烷转化率及C2~C4烯烃选择性越高,Zr-Ce共改性分子筛的催化活性较优。水蒸气处理对Zr-Ce/ZSM-5-USY催化剂的酸性及催化裂解产物分布有较大影响,经水蒸气处理的催化剂性能更稳定,可将裂解产物中低碳烯烃的选择性由20.02% (催化剂未经水蒸气处理)提高到57.55% (催化剂经水蒸气处理4 h)。研究了0.25% Zr-0.5% Ce/ZSM-5-USY催化体系的裂解反应动力学,正己烷裂解为一级反应,裂解活化能为88.93 kJ/mol。
Al-Pickering乳液提高口蹄疫疫苗热稳定性的应用
陈秋汀 吴楠 吴颉 王晓军 马光辉
过程工程学报. 2022, 22(4): 469-477. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221134
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计量指标
口蹄疫疫苗是一种重要的兽用疫苗,对畜牧业的发展具有重要作用。但其存在抗原热稳定性差、易失活等问题。目前,有研究者对口蹄疫病毒五聚体交界处的氨基酸改造,作为提高口蹄疫疫苗热稳定性的策略之一。然而这种方法操作复杂,要针对不同血清型病毒衣壳进行分别设计。为解决这一问题,本工作提出将抗原稳定与佐剂设计相结合的策略,构建Pickering乳液,以期提高口蹄疫疫苗的热稳定性。采用水热法制备得到了球状、棒状、片状氢氧化铝颗粒,在此基础上以角鲨烯为油相制备粒径均一的Al-Pickering乳液。随后采用差示扫描荧光法评价了灭活口蹄疫病毒(iFMDV)与Al-Pickering乳液结合后的热稳定性,结果表明各组Al-Pickering乳液对iFMDV热稳定性均有提高,其中棒状-Pickering乳液提升效果最佳,将iFMDV裂解温度提高了1.7℃。同时,动物实验结果表明Al-Pickering乳液能够增强iFMDV特异性抗体IgG分泌水平。综上,制备的Al-Pickering乳液能够稳定抗原结构并增强体液免疫水平,且制备工艺简单。该研究为提高疫苗热稳定性的佐剂研究提供了新的选择。
磷化渣废液除锌制备高纯度磷酸三钠
曾璐婵 李雲 郭宏飞 张金凤 曹吉林
过程工程学报. 2022, 22(4): 478-486. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221133
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计量指标
为了实现磷化渣碱溶后所得废液的综合利用,采用中和沉淀法和硫化钠沉淀法去除磷化渣废液中的杂质锌,对中和沉淀法和硫化钠沉淀法的工艺条件进行优化,并由此设计磷化渣废液除锌制备高纯度磷酸三钠的生产工艺。对于中和沉淀法,在反应体系pH=8.85,反应时间为10 min时,Zn2+去除率可达97.96%;对于硫化钠沉淀法,在反应体系pH=6.85,硫化钠投加量与Zn2+的摩尔比为1:1,反应时间为10 min时,Zn2+去除率可达99.80%。相比于中和沉淀法除锌制备磷酸三钠工艺,硫化钠沉淀法除锌制备磷酸三钠工艺具有更高的磷酸三钠纯度,为98.85%,固相产品中Zn2+含量更低,仅为0.0004%,符合化工行业分析纯标准。该工艺大幅度地回收了磷化渣废液中的PO43-离子和Na+离子,为实现磷化渣综合利用的工业化提供新思路。
金属氧化物对生物质半焦气化特性和反应动力学影响
李珂 曾玺 王芳 康国俊 张建岭 许光文
过程工程学报. 2022, 22(4): 487-498. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.220416
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计量指标
为测试生物质半焦中金属氧化物的催化作用,本研究利用热重分析仪比较脱灰半焦(ALC)及负载金属氧化物半焦(ALC-K2O, ALC-Na2O, ALC-CaO, ALC-Fe2O3, ALC-MgO)的气化特性,并进行动力学计算。为提高结果准确性,采用等温和非等温实验方法,并利用分布活化能模型(DAEM)和Flynn-Wall-Ozawa (FWO)等转化率法求算动力学。结果表明,金属氧化物对半焦催化效果有明显差异。等温条件下,其气化活性依次为ALC-K2O>ALC-Na2O>ALC-CaO>ALC-Fe2O3>ALC-MgO>ALC。非等温条件下,相同升温速率下,各半焦的特征汽化温度(初始温度、最大速率下温度、结束温度)由小到大依次为ALC-K2O, ALC-Na2O, ALC-CaO, ALC-Fe2O3, ALC-MgO, ALC,低特征反应温度表明其高反应活性。动力学分析发现,无论是等温还是非等温气化,活化能数据依次为ALC-K2O<ALC-Na2O<ALC-CaO<ALC-Fe2O3<ALC-MgO<ALC,这与气化活性趋势相吻合。对比等温气化,非等温气化的活化能偏大,但随转化率增加变化平稳。
含钛高炉渣的碳化产物对水泥砂浆强度及电阻率的影响
唐晨钧 宣明 丁祥 季益龙 吕辉鸿 朱建华 王东 邓先功 冉松林
过程工程学报. 2022, 22(4): 499-505. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221095
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计量指标
以攀枝花钢铁公司生产的高钛型高炉渣的碳化产物(碳化渣)取代标准砂为集料制备了水泥砂浆。采用X射线衍射仪(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)对高钛型碳化渣进行了成分、物相和形貌表征;测试了不同碳化渣含量下水泥砂浆的抗压强度和电阻率,探讨了不同碳化渣取代量对水泥砂浆电阻率的影响机制。研究结果表明,含有碳化渣的水泥砂浆的强度满足建筑水泥砂浆的要求;在潮湿状态下,碳化渣的引入无法降低28 d龄期水泥砂浆的电阻率;在干燥状态下,当碳化渣的取代量达到60%以上时,水泥砂浆的电阻率可低于标准水泥砂浆,且最低可下降87.5%。高钛型碳化渣可作为导电集料的候选材料用于制备面向建筑加热采暖用的水泥基复合导电材料。
聚合物接枝对脂肪酶活性及稳定性的影响
刘宗浩 史清洪
过程工程学报. 2022, 22(4): 506-514. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221108
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计量指标
酶的稳定性和活性一直是困扰其工业应用的主要瓶颈,因此改造酶分子以提升其催化性能是当前研究的重要课题。本工作引入甲基丙烯酸异丁酯(IBMA)和甲基丙烯酸乙酯(EMA)两种疏水性不同的单体分子,通过原子转移自由基聚合分别接枝于褶皱假丝酵母脂肪酶(CRL)表面,合成聚合物接枝脂肪酶pIBMA-g-CRL和pEMA-g-CRL。酶学实验结果显示,聚合物接枝脂肪酶的催化活性和稳定性显著提升。pIBMA-g-CRL和pEMA-g-CRL的催化效率分别达到了野生型CRL的4.39倍和4.68倍。在50℃条件下孵育6 h后,pIBMA-g-CRL和pEMA-g-CRL仍分别保留51%和92%的活性,而野生型CRL的活性则仅剩14%。同样,在pH=9条件下孵育3 h后pIBMA-g-CRL和pEMA-g-CRL能够分别保留52%和83%的活性,并在pH=4~9范围内显示出更好的耐受性。光谱学实验进一步证实了聚合物接枝脂肪酶催化性能的提升与其二级结构和三级结构的变化密切相关。本研究表明,IBMA和EMA的接枝对脂肪酶的稳定性和活性的提升效果显著,是改造脂肪酶的优良材料。
基于镍铟水滑石的含异质结材料在甲苯检测中的应用
聂林峰 韩宁 陈运法
过程工程学报. 2022, 22(4): 515-522. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221136
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计量指标
构建异质结构是提高气体传感器性能的有效方法之一。本工作通过在空气中高温煅烧不同Ni/In摩尔比的镍铟水滑石(NiIn-LDHs)合成了一系列含NiO-In2O3异质结的材料,通过氢气退火处理后,应用于甲苯气体检测。结果表明,当Ni/In为3.0,退火温度为500℃时,所得材料对0.005‰甲苯具有最高响应。此外,该材料还表现出针对其他干扰气体(如氨气、丙酮、高湿度水汽、三乙胺和二氧化硫)的高选择性和12天的连续测试的高稳定性。通过XPS、UPS等一系列表征证实,退火后形成的材料Ni/NiO-In2O3中存在肖特基能垒以及较多的氧空位,与P-N结的协同效应共同导致了其具有最佳气敏性能。
双极膜电渗析法制备1,5-戊二胺
董梦莹 孙玉柱 杨晨
过程工程学报. 2022, 22(4): 523-532. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221102
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计量指标
1,5-戊二胺(C5H14N2)是生物法制备尼龙材料的重要原料,具有广泛应用前景。利用双极膜电渗析产碱技术可将盐溶液中的1,5-戊二胺盐转换为1,5-戊二胺,实现生物发酵液中1,5-戊二胺的无害化提取过程。本工作用1,5-戊二胺硫酸盐模拟生物发酵液的主要成分,探究了不同电流模式、电流密度、盐室初始浓度及杂质离子对1,5-戊二胺制备过程指标产生的影响,分析了双极膜在长时间运行后膜表面的损伤和污染情况。结果表明,料液中的硫酸根离子可以有效地被分离,在电流为3.6 A的恒流模式下,1,5-戊二胺回收率可达到97.5%以上;在电压为29 V的恒压模式下,1,5-戊二胺回收率可达到90%以上。高至3.45 kWh/kg双极膜在反复使用35次左右后,其阳离子交换层表面出现损伤的迹象,阴离子交换层表面黏附微量固体污染物。
响应曲面法优化植物甾醇固体自微乳的工艺条件
黄硕 胡雨欣 沙露平 刘剑桥 郭永学
过程工程学报. 2022, 22(4): 533-541. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221127
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计量指标
为了提高植物甾醇在体内的生物利用度,促进其在医药中的广泛应用,在制备的植物甾醇液体自微乳基础上,进一步利用喷雾干燥制备固体自微乳,以提高其长期储存稳定性。首先筛选了载体材料的种类和用量,然后以集粉率为考察指标,在单因素实验的基础上进行响应面优化,确定喷雾干燥的最优工艺参数。结果表明,最优载体为胶体二氧化硅,在载体与自微乳的质量比为1:1、喷雾干燥的进风温度为120℃、进料速度10 mL/min、进风流量540 L/h,此时得到的集粉率为49.36%,与理论预测值基本一致。制得的S-SMEDDS为白色粉末,平均载药量为1.00%,重新分散在水中能形成淡蓝色澄清透明的乳液,再分散粒径为27.20±1.15 nm,多分散系数为0.137±0.010。药物以无定形的状态被吸附在胶体二氧化硅的孔径中,在不同的pH条件下,释放度有所不同,但与原料药相比,释放效果有了很大改善。
磁性离子交换树脂强化水源中有机物去除性能研究
李燕 郭昌进 丁磊
过程工程学报. 2022, 22(4): 542-551. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.221074
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计量指标
在调查某水厂水源水质及传统工艺处理效能的基础上,对比探讨了粉末活性炭和磁性离子交换树脂分别以预吸附、预吸附-混凝、混凝沉淀-吸附等不同工艺对水源水中溶解性有机物的去除效能,确定了最佳工艺。该水源存在季节性有机物污染,亲水性有机质占比80%。水厂传统工艺对有机物的去除能力约20%~30%。与其他工艺相比,树脂预吸附-混凝对有机物的去除功效最好,DOC和UV254的去除率分别达到41.48%和80.0%,与单独强化混凝相比,该工艺可将DOC和UV254的去除效率分别提高17.7和35.49个百分点,且可减少86.67%的混凝剂投加量。Langmuir等温线模型和拟二级动力学方程可定量描述树脂吸附有机物平衡和动力学。磁性离子交换树脂预吸附可作为该水厂强化去除水源中溶解性有机物的可靠技术。
硬碳负极材料的热稳定性及其钠离子电池安全性能评测
杨馨蓉 车海英 杨轲 潘朝梁 廖小珍 马紫峰
过程工程学报. 2022, 22(4): 552-560. DOI:
10.12034/j.issn.1009-606X.220420
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计量指标
钠离子电池作为一种有应用前景的能量储存系统,技术发展日趋完善。钠离子电池由于钠资源丰富,在大规模储能及低速电动车应用等领域具有成本优势,引起学术及产业界的广泛关注。随着钠离子电池产业的推进,电池安全性是亟待研究及数据积累的重点问题之一。近年来,随着电动汽车数量的增加和动力电池能量密度的提高,汽车安全事故时有发生,究其原因多为电池单体热量耗散造成。本工作从负极硬碳材料热稳定性、电芯过放电、极端破坏(挤压针刺等)和热失控等方面对钠离子电池进行安全性评测。结果表明,电解液的存在会降低嵌钠态硬碳的稳定性,且随负极嵌钠量增加,放热峰的位置也随之前移且更明显;与无过放电芯比较,软包电芯过放电至0 V对电芯的长循环稳定性基本无影响,循环500周后的容量保持率基本一致,且电流密度大小(0.1和1 C)对电芯容量恢复和循环性能亦无明显影响;挤压针刺测试结果表明钠离子电池安全性能良好,绝热加速量热仪(ARC)测试发现电芯安全性能并未随着荷电状态(SOC)增加趋于不稳定,实验结果表明30% SOC状态下电芯安全性最好。