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    2022年 第22卷 第2期    刊出日期:2022-02-28
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    封面和目录
    过程工程学报. 2022, 22(2):  0. 
    摘要 ( )   PDF (1901KB) ( )  
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    综述
    化学氧化强化湿法冶金清洁生产:进展与展望
    孙思涵 潘福生 谢勇冰 曹宏斌 张懿
    过程工程学报. 2022, 22(2):  145-161.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221073
    摘要 ( )   PDF (953KB) ( )  
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    湿法冶金具有能耗低、污染小等优点,广泛应用于低品位复杂矿石处理。金属浸出是湿法冶金的首要环节,但存在金属回收率低和反应时间长等问题。化学氧化可加速金属硫化物转化为金属离子或改变金属的价态,有利于后续目标金属的分离富集,在此过程中还可以通过介质强化、外场强化提高金属氧化浸出率。主要介绍了五种典型的低腐蚀性化学氧化剂(Fe3+, O2, H2O2, O3和过硫酸盐),以及相关的协同氧化方法在金属浸出中的应用和机理分析,介绍了加压强化、介质强化、微波和超声等强化方法,对比分析了各方法的优缺点及适用范围。Fe3+广泛应用于硫化矿的酸性浸出,独特的离子对循环使Fe3+可与多种氧化剂形成协同氧化浸出机制。O2常通过加压强化提升氧化浸出效率,可促进难处理硫化矿氧化分解。H2O2氧化性强,氧化产物清洁无污染,受到广泛关注,近年来多用于电子废弃物资源处理领域。臭氧预氧化处理含硫含砷难处理金精矿,可有效解除难浸硫化矿对金的包裹,促进金的溶出。过硫酸盐性质稳定,氧化能力强,可活化生成更高氧化性的活性氧。协同氧化可结合各氧化剂的优点,提高氧化能力,降低综合成本。四种强化方法可为化学氧化过程提供能量、加强传质或提高金属分离选择性,有助于提高金属浸出率,缩短反应时间。展望了化学氧化强化金属浸出技术的发展前景和技术挑战,对湿法冶金清洁生产技术开发有指导意义。
    g-C3N4制备方法及其光催化性能提升途径的研究进展
    杜含笑 季娟 秦辰伟 张泽 李锋锋 沈毅
    过程工程学报. 2022, 22(2):  162-175.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221054
    摘要 ( )   PDF (15934KB) ( )  
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    聚合物半导体g-C3N4因较窄带隙、稳定性高、成本低等特点而在污染物降解和清洁能源生产方面引起了广泛关注。但纯g-C3N4光催化剂电荷分离率低、电荷重组率高等缺点导致其光催化能力不理想,因此改善g-C3N4的光催化性能是目前光催化领域的研究热点。通过构造异质结、元素掺杂等改性手段制备的g-C3N4基光催化剂增强了对可见光的吸收,光催化能力强,拥有较好的工业应用前景。本工作首先简单介绍了g-C3N4基光催化剂的研究现状,其次概述了其制备方法的研究现状并介绍了几种制备g-C3N4工艺及特点,说明了应用不同制备工艺时应注意的问题。此外对其光催化性能提升途径的机理进行阐述,并且指明了发展方向,最后进行总结和展望。在后续研究中,若能有效结合材料科学与环境科学的优势,开发结构稳定和光催化性能优异的g-C3N4基光催化复合材料对提高其实际价值具有重要意义。
    研究论文
    PB/ITO-PET柔性电致变色薄膜制备及性能研究
    朱多银 金志浩 李文丽 汪前雨 武荣成 崔彦斌
    过程工程学报. 2022, 22(2):  176-185.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221005
    摘要 ( )   PDF (2787KB) ( )  
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    柔性电致变色器件具有体积小、重量轻、可弯曲等优点,在可穿戴设备、曲面显示器、节能及自适应伪装等领域具有潜在应用前景。本工作以铁氰化钾、氯化钾、无水氯化铁为原料,采用电沉积方法在ITO-PET柔性基底上沉积普鲁士蓝(PB)制得PB/ITO-PET电致变色薄膜,并利用扫描电子显微镜、紫外光谱仪、电化学工作站对PB/ITO-PET电致变色薄膜微观结构和电化学性能进行分析表征。结果表明,电沉积时间为200 s时得到的PB/ITO-PET电致变色薄膜在700 nm波长处光吸收率达到0.755,且PB/ITO-PET电致变色薄膜可在较低电压(0.6 V/-0.3 V)下实现着色和褪色。其光调制范围为68%,着色/褪色响应时间分别为9 s/8 s,着色效率为108 cm2/C。PB/ITO-PET电致变色薄膜经1000次着色-褪色循环后光调制范围为68%,着色效率为100.3 cm2/C。PB/ITO-PET电致变色薄膜500次弯曲,着色效率为105.5 cm2/C,并经1000次着色-褪色循环后着色效率为91 cm2/C,光调制范围为65%。利用ITO-PET为离子存储层(对电极)、凝胶电解质和PB/ITO-PET为工作电极组装得到柔性电致变色器件,其光调制范围为53%,着色/褪色响应时间分别为13 s/18 s。
    剪切强化针铁矿沉铁过程晶体生长规律研究
    朱强 杨建广 汪文超 南天翔 唐朝波 曾伟志
    过程工程学报. 2022, 22(2):  186-194.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221003
    摘要 ( )   PDF (4826KB) ( )  
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    采用X射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、电感耦合等离子发射光谱法(ICP)等分析方法,考察了ZnSO4-FeSO4体系下剪切强化针铁矿法除铁,在均相成核、异相成核过程中针铁矿渣的晶型结构、微观形貌、元素赋存的变化规律,并于真实溶液中验证剪切强化针铁矿法除铁的规律性。结果表明,剪切强化均相成核,沉铁渣初期无明显的针铁矿晶体特征,均为类圆球状的无定形晶核,渣中铁品位、锌含量波动大,分别由前期43.13wt%和4.57wt%增至57.76wt%和6.12wt%。模拟溶液中,异相成核初期以晶种的二次长大的方式为主,有效避免大量无定形相产生,相比均相成核晶体尺寸更大、结晶度更高,且最终沉铁渣铁品位为58.65wt%,锌含量为5.60wt%。相比模拟溶液,性质复杂的真实溶液针铁矿晶体生长发育更难控制,但能确保以针铁矿晶体析出,且沉铁渣中铁、锌含量分别控制在57.63wt%和5.90wt%。采用工业氧化锌烟尘作为中和剂,得到最终的沉铁渣含铁52.59wt%、含锌6.93wt%。本研究为针铁矿法在工业中的应用与成核方式的选择进一步提供了理论依据。
    铝佐剂颗粒化乳液制备及其免疫效果研究
    彭沙 夏宇飞 高晓冬
    过程工程学报. 2022, 22(2):  195-203.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221017
    摘要 ( )   PDF (4377KB) ( )  
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    铝佐剂是我国唯一临床批准使用的疫苗佐剂,但其自身难以引发有效的细胞免疫应答,无法对机体产生综合性的保护,难以满足日益增长的疫苗佐剂需求。因此,如何合理化改造铝佐剂,保证疫苗佐剂的安全及高效诱导免疫反应是亟待解决的问题。本工作通过对商品化铝佐剂制备乳液超声条件的优化,最终研究表明当颗粒浓度为2.0 mg/mL,水相缓冲液选择蒸馏水且pH为7.0时能制备得到稳定的颗粒化乳液(Alum Particulate Emulsion, APE),制备得到的乳液平均粒径为2723.7±435.3 nm,Zeta电位为+40.5±1.5 mV。离心发现此时体系中没有游离的铝佐剂,表明2.0 mg/mL是能稳定乳液的最小颗粒浓度。将乳液与抗原共混,测量抗原的吸附率,结果显示,抗原的吸附率接近100%,共聚焦的结果也验证了乳液对抗原的高吸附特性。当乳液与DC (Dendritic Cells)细胞共孵育,可以观察到乳液的内吞及溶酶体逃逸,而传统的铝佐剂无法实现。ELISpot结果显示,APE组脾细胞中分泌IFN-γ的T细胞数量比铝佐剂组增加300%左右。将铝佐剂通过颗粒化的策略制备得到APE以后,改变了佐剂增强抗原的免疫效果,显著提升了传统铝佐剂的细胞免疫效果。
    改性粉煤灰对沙土物理特性改良效果研究
    李明哲 马淑花 王建兵 王晓辉 姚同宇 刘晨旭
    过程工程学报. 2022, 22(2):  204-213.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.220418
    摘要 ( )   PDF (1822KB) ( )  
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    针对内蒙古锡盟地区粉煤灰堆存量大、利用率低以及当地土壤荒漠化严重等系列问题,本工作提出利用粉煤灰改良荒漠土壤的新思路。首先用硫酸对惰性的粉煤灰进行表面活化改性,采用SEM和XRD等分析测试手段研究粉煤灰结构变化,采用XPS和TG分析方法分别对粉煤灰表面羟基定性分析和定量计算,以期明晰粉煤灰表面羟基化效果;其次,使用改性前后粉煤灰分别作为土壤加固剂,以现场采集沙土为加固对象,研究改性粉煤灰对砂土稳定性的影响。结果表明,使用1.5 mol/L的硫酸溶液预改性后,颗粒表面羟基数量较原始粉煤灰增大4倍。按质量比1:9将酸改性前后的粉煤灰分别与沙土复配并静置15天后对复配土的力学强度进行测定,结果显示原始沙土间的黏聚力为0.29 kPa,改性前粉煤灰-沙土复配土的黏聚力为0.88 kPa,而改性后粉煤灰-沙土复配土的黏聚力提高到3.51 kPa。
    明胶基天然高分子/氧化石墨烯复合微胶囊的制备及调湿性能
    侯雪艳 泥立豪 赵海涛 张文博 张玉琦 王记江
    过程工程学报. 2022, 22(2):  214-221.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221035
    摘要 ( )   PDF (5433KB) ( )  
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    利用调湿材料的吸放湿性能调节湿度是一种环保节能的被动调湿技术,广泛应用于室内调湿、食品包装、文物保护等领域。采用壳聚糖、液体石蜡、氧化石墨烯(GO)为微胶囊核心材料,利用壳聚糖和GO的静电作用形成类似表面活性剂亲水亲油结构的壳聚糖-GO结合体,在乳化剂和壳聚糖-GO结合体共同作用下乳化获得乳胶束,然后以此乳胶束为模板,采用戊二醛交联法制备了明胶基天然高分子/GO复合微胶囊(M-GO)。考察了GO用量、乳化pH值对乳液胶束粒径和稳定性的影响。在最佳乳化条件下制备了微胶囊,并研究了GO的引入对微胶囊的结构和吸/放湿性能的影响。通过傅立叶红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氮气吸附对微胶囊的结构进行表征,通过测试微胶囊吸湿率和放湿率研究其调湿性能。结果表明,当GO用量为3 mL (1 mg/mL)、乳化pH值为5.10时,乳化形成的乳液粒径均匀且乳液的稳定性较好。GO与壳聚糖、明胶相互作用成功制备了微胶囊,未引入GO的微胶囊呈封闭的微球结构,当引入GO后所得的微胶囊M-GO为壳层开孔的中空结构,具有较大的比表面积和孔体积,有利于对水分的吸附。M-GO在不同湿度下的饱和吸湿量、吸湿/放湿率均优于未引入GO微胶囊,说明GO通过改变微胶囊的微结构、增加吸附水分的表面积,从而能够提高调湿性能。
    非球形固态夹杂物穿过钢-渣界面行为研究
    周业连 邓志银 朱苗勇
    过程工程学报. 2022, 22(2):  222-231.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221013
    摘要 ( )   PDF (1499KB) ( )  
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    为了解释炼钢过程中固态夹杂物比液态夹杂物更易去除的现象,基于分离过程中受力分析,建立了描述八面体和板状夹杂物穿过钢-渣界面行为的数学模型。与传统数学模型相比,本模型考虑了夹杂物周围钢-渣界面变形引起的界面变形阻力。同时,采用该模型研究了各相(钢液、渣和夹杂物)界面张力和顶渣黏度等因素对固态夹杂物穿过钢-渣界面分离行为的影响。结果表明,若忽略固态夹杂物溶解过程,钢液、顶渣和夹杂物体系释放的界面自由能是固态夹杂物穿过钢-渣界面的驱动能,且该动能已足够保证多数固态夹杂物穿过钢-渣界面进入渣层。固态夹杂物溶解过程释放的吉布斯自由能远大于该过程释放的界面自由能,固态夹杂物接触钢-渣界面的瞬间被顶渣吸收去除。
    基于液桥效应圆筒制粒机的铁矿粉制粒机理研究
    龚曙光 廖明 卢兴福 左志坚 刘克俭
    过程工程学报. 2022, 22(2):  232-239.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221051
    摘要 ( )   PDF (2701KB) ( )  
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    针对圆筒制粒机中存在有不同量级粒径颗粒的制粒问题,本工作对现有的液桥力计算式进行了修正,建立了相对应的离散元模型,通过实验测试与仿真相结合,探讨了修正系数对颗粒运动的影响,得到了修正系数以0.6适宜;以铁矿粉混合料的堆积角为参考,通过仿真和实验测试得到了混合料的物性参数,以此为基础,探讨了铁矿粉混合料颗粒的运动规律与团聚机理及其团聚体的分布,结果表明,团聚体颗粒的自旋速度越大、所受剪切力越小,则越有利于制粒;团聚体粒径沿圆筒的径向呈现先增大后减少的变化,且在靠近混合料表层下存在一个“高效制粒区”,在该区域团聚体的粒径最大、剪切力最小、自旋速度较大,同时建议可采用颗粒碰撞频率或能量损失作为判据来终止颗粒的团聚,以达到节能降耗的目的,所得结论可为铁矿粉圆筒制粒机的研发提供设计依据。
    CH3Cl在ZnO(001)和ZnO(100)表面吸附的第一性原理计算
    张亚卓 战金辉
    过程工程学报. 2022, 22(2):  240-248.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221064
    摘要 ( )   PDF (3903KB) ( )  
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    基于密度泛函理论的第一性原理方法,建立ZnO(100)和ZnO(001)表面的吸附模型,计算了吸附能、电荷密度、态密度以及过渡态等参数,研究了CH3Cl在ZnO不同表面、不同位点、不同吸附方式的吸附情况。结果表明,CH3Cl在ZnO(100)和ZnO(001)表面的吸附过程均为化学吸附。当CH3Cl整体吸附时,CH3Cl分子中的Cl原子可以与ZnO表面的Zn(2a)原子生成Zn-Cl键,CH3Cl在ZnO(100)表面的吸附能比在ZnO(001)表面的吸附能更低(-0.57 eV vs. -0.42 eV),体系更稳定;并且CH3Cl在ZnO(100)面吸附后,Cl原子的3p轨道态密度峰向左移动,且靠近费米能级处的峰值降低,表明Cl原子在吸附过程中提供电子,与Zn形成更稳定的相互作用。当CH3Cl解离吸附时,甲基自由基中的C原子可以分别与ZnO(100)表面的O(2a)和O(3a)吸附,CH3Cl解离吸附在Zn(2a)和O(2a)原子处的吸附能为-1.09 eV,在费米能级左侧O 2p轨道和C 2p轨道存在3个共振峰,证明C原子和O原子有较强的相互作用,而在Zn(2a)和O(3a)原子处的吸附能为-1.02 eV,且费米能级右侧O 2p轨道和C 2p轨道存在1个共振峰,表明C和O原子存在反键作用。过渡态的计算结果表明,CH3Cl解离吸附在Zn(2a)和O(2a)位点的过渡态能垒比在Zn(2a)和O(3a)位点更低(1.69 eV vs. 2.06 eV),因此CH3Cl解离吸附反应倾向于在ZnO(100)表面上相邻的Zn和O原子之间发生。
    变压精馏分离丙酮和环己烷的动态特性
    张春花 诸林 吕利平 周倩 金仕胜
    过程工程学报. 2022, 22(2):  249-257.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221022
    摘要 ( )   PDF (1545KB) ( )  
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    基于丙酮-环己烷共沸体系的压力敏感性,利用Aspen Plus软件,以年度总费用(TAC)最小为目标函数对常规、部分及完全热集成变压精馏工艺进行稳态模拟与优化,并以经济最优的完全热集成变压精馏工艺为基础,借助Aspen Plus Dynamics软件建立多种不同控制结构,通过改变进料流量和进料组成考察了控制结构的有效性,并提出塔底热负荷/进料量比例控制与组成-温度串级控制相结合的改进控制结构。稳态模拟与优化结果表明,常规、部分和完全热集成三种工艺的最小TAC分别为3.64×105, 2.83×105, 2.76×105 $/y,经济最优工艺为完全热集成变压精馏。动态响应结果表明固定回流量/进料量控制结构在响应时间方面优于固定回流比控制结构,但产品纯度未达到设计值99.9wt%;而塔底热负荷/进料量比例控制与组成-温度串级控制相结合的改进控制结构能够有效保证产品纯度在99.9wt%及以上。
    含裂隙煤体抗压性能的试验研究与模拟计算
    史方约 李敏敏 岳高伟 蔺海晓
    过程工程学报. 2022, 22(2):  258-267.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221033
    摘要 ( )   PDF (1921KB) ( )  
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    煤体内部天然存在的裂隙是瓦斯流动的主要通道和影响煤矿安全的重要因素。为考察不同原生裂隙分布形态的煤体抗压缩强度与裂纹演化规律,对原煤试样进行初始裂隙的提取和室内三轴压缩试验,结合数值模拟方法进一步研究了含裂隙试样在围压分别为1, 3, 5, 7, 9 MPa和加载速率在0.01, 0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.7, 0.9, 1.0 m/s下的峰值应力及破坏形态。结果表明,煤样的峰值应力随围压增加呈指数形式增大。垂直方向延伸的原生裂隙对裂纹扩展带的影响较小,当原生裂隙的延伸角度倾向于对角线方向时,裂纹容易在裂隙端部萌生和扩展。试样2的“V”型裂纹带在低围压(1, 3, 5 MPa)时受原生裂隙影响较大,高围压(7和9 MPa)下的破坏特征与试样1相似。随着加载速率逐渐递增,试样的抗压强度变化经历先缓慢上升,后迅速增加,最终趋于平缓的过程。低加载速率下的裂纹多聚集在原生裂隙延伸方向上,较高的加载速率容易造成裂纹集中于试样的角部位置,裂纹数目也迅速增多。
    高温煅烧脱除磷酸铁中硫的研究
    娄文博 张盈 张洋 王晓健 李建中 乔 珊 郑诗礼 张 懿
    过程工程学报. 2022, 22(2):  268-275.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221043
    摘要 ( )   PDF (1247KB) ( )  
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    磷酸铁是合成磷酸铁锂电池正极材料的主要原料,目前多采用硫酸亚铁和磷酸盐共沉淀方法制备。硫酸体系内共沉淀获得的磷酸铁中硫杂质含量较高,目前采用水洗方式脱除,吨磷酸铁洗水用量需60~100吨,硫酸盐废水处理成本高。为从源头削减磷酸铁脱硫过程产生的大量废水,根据硫酸盐高温分解的性质,提出磷酸铁高温煅烧脱硫新方法,开展了热力学可行性计算与高温煅烧脱硫动力学研究。结果表明,磷酸铁中硫元素主要以硫酸根形式存在,高温煅烧可有效促进含硫杂质分解,温度越高,脱硫效果越好。高温煅烧脱硫过程反应动力学级数为2,活化能为88.075 kJ/mol,属于化学反应控制。在温度1173 K、煅烧时间10 min的条件下,磷酸铁中硫杂质含量可降至0.01wt%以下。
    聚结层排布对高压天然气净化用滤芯过滤性能影响的实验研究
    何军 钟晓峰 陈锋 黄壮壮 刘家畅 吴瑶晗 姬忠礼
    过程工程学报. 2022, 22(2):  276-284.  DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.221353
    摘要 ( )   PDF (1154KB) ( )  
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    本工作利用聚结滤芯过滤性能实验装置,通过改变滤芯内部的滤材排布,研究了聚结层为单一滤材以及由不同滤材排布组合的滤芯过滤性能,分析了聚结层排布方式对过滤效率、压降、饱和度及液体分布的影响。结果表明,由单一滤材组成的滤芯过滤效率随滤材孔径减小而增大,但孔径最小时由于压降较高,导致滤芯综合过滤性能反而最差。疏油在前、亲油在后的聚结层排布方式可提高滤芯过滤效率、减少液滴二次夹带,且以两层相同滤材交错排列的滤芯过滤效率比单层滤材交错排列明显更高,压降也相对较低,使得综合过滤性能显著提升。继续增加进气侧的疏油滤材层数可延缓压降增长、提高运行寿命,滤芯稳态品质因子达到最大值(0.30 kPa-1)。聚结层排布方式对滤芯过滤性能的影响主要通过改变液体分布形式而实现,且末层滤材的通道结构变化是导致不同聚结层排布方式的滤芯过滤性能出现差异的主要原因。