摘要: 制备了甲醇液相羰基化法合成碳酸二甲酯(DMC)的新型CuBr3L2络合催化剂,该催化剂具有较高的催化活性与稳定性. XPS和EPR表征发现添加配位剂四丁基溴化铵(简称L)有助于表面活性物种Cu(I)的形成. 采用正交实验设计对工艺条件进行优化,在温度373~383 K、压力3.0~3.5 MPa、时间4~6 h、催化剂浓度(以甲醇的体积计) 0.15~0.20 g/mL的工艺条件范围内,甲醇转化率可达到23%,DMC选择性大于95%. 动力学研究表明,该反应是一个近似二级反应,反应表观速率常数Kp与催化剂质量浓度和反应温度有关,且Kp与催化剂浓度的平方成正比. 高温高压不利于主反应的进行,导致目的产物选择性下降.