过程工程学报

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过程工程学报. 2023, 23(7): 0.

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“双碳”背景下新能源固态电池材料理论设计与电池技术开发进展

徐红杰汪光辉苏钰杰张志高李海通杨中正王雨晨胡林悦曹国钦

过程工程学报. 2023, 23(7): 943-957. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223113

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由于可充电锂金属电池(LMBs)具有较高理论能量密度，在便携式电子设备、电动汽车和智能电网等方面有重要应用。以固态电解质和锂金属负极组装的固态电池(ASSBs)具有高安全性，被认为是可提高电池能量密度和有效解决安全问题的一种有前景的电池技术。然而，LMBs在实际实施过程中仍面临许多挑战，如库仑效率低、循环性能差和界面反应复杂等。深入分析ASSBs的物理基础和化学科学问题对电池开发具有重要意义。为了证实和补充实验研究机理，理论计算为探索电池材料及其界面的热力学和动力学行为提供了一种强有力的支撑，为设计综合性能更好的电池奠定了理论基础。本工作论述了理论计算方法在电池关键材料计算中的应用和研究意义；综述了硫化物固态电解质中Li10GeP2S12 (LGPS)及银硫锗矿体系的理论和结构设计思路，包括锂离子的输运机理和扩散路径。分析了新型反钙钛矿Li3OCl和双反钙钛矿Li6OSI2电解质体系的理论设计思路。综述了氧化物固态电解质体系在缺陷调控下锂离子的输运机理。此外，本工作针对新型卤化物电解质体系的理论设计也进行了介绍。介绍了计算材料学在电池材料性能研究中的作用：借助理论手段分析离子传输机制、相稳定性、电压平台、化学和电化学稳定性、界面缓冲层和电极/电解质界面等关键问题；理解原子尺度下的充放电机制，并为电极材料和电解质提供合理的设计策略。总结了固态电解质和ASSBs电极与电解质间界面的理论计算的最新进展。最后，对ASSBs理论计算的不足、挑战和机遇进行了展望。

生物合成尼龙新材料核心单体二元胺研究进展

蔺琨李壮王坤毕莹纪秀玲张志刚黄玉红

过程工程学报. 2023, 23(7): 958-971. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223147

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二元胺是聚酰胺、聚氨酯和聚脲等高分子材料合成的核心单体，生产需求巨大。在碳中和大背景下，合成生物基二元胺是实现低碳生产和可持续发展的有效途径，借助合成生物学、代谢工程、蛋白质工程等策略能够设计和开发高效的二元胺生物合成关键酶和途径。本工作简述了1,4-丁二胺、1,5-戊二胺、1,6-己二胺的天然或人工合成路径，围绕微生物从头合成发酵和全细胞催化两种合成策略综述了二元胺的合成进展，丁二胺的生物合成主要包括鸟氨酸脱羧与赖氨酸脱羧路径，目前主要以发酵法生产丁二胺，但丁二胺的产率较低，不能达到工业生产的需求；戊二胺的生物合成路径为赖氨酸脱羧，主要采用发酵法和全细胞催化法，其中全细胞催化合成戊二胺更为高效，技术趋于成熟，已被广泛应用于规模化生产；己二胺目前主要是通过构建人工途径进行生物合成。另外，针对二元胺生物合成过程遇到的副产物多、菌株活性差、产率低、分离纯化困难等问题与挑战，提出了结合代谢工程和蛋白质工程优化关键酶催化、探索二元胺积累造成细胞损伤的影响机制、增强酶催化专一性和活性以提高生产强度、优化发酵体系、简化后续分离纯化步骤等提高生物合成二元胺的方法，同时指明了未来生物基二元胺工作的重要方向并展望了生物基二元胺的发展前景。

盐梯度太阳池储热性能提升与发电领域应用综述

马豪王华

过程工程学报. 2023, 23(7): 972-986. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223111

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盐梯度太阳池是一种能够同时吸收并以热的形式储存太阳能的大面积盐水池，因其具有储热时间长、储热量大且能够提供稳定清洁的低温热源等优点而受到研究者们的广泛关注。传统盐梯度太阳池利用显热进行热量储存，但是其储热密度往往偏低。盐梯度太阳池的应用十分广泛，可直接对其进行热利用，为工业、农业以及日常生活等领域提供稳定的低温热源；还可利用盐梯度太阳池的热能进行热电转换，为各领域供电。本工作分析了影响盐梯度太阳池储热性能的关键因素以及提高盐梯度太阳池储热性能的方法，并对各种盐梯度太阳池热提取方法进行对比分析，并对国内外盐梯度太阳池在发电领域中的应用以及盐梯度太阳池发电技术的研究进行总结与分析，以期为盐梯度太阳池的建造、运行、维护以及在发电领域中的应用提供参考。

膦基复合催化剂高效催化二氧化碳合成环状碳酸酯

张贺明孟婵董丽苏倩成卫国

过程工程学报. 2023, 23(7): 987-994. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223098

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二氧化碳(CO2)既是造成温室效应的主要气体，也是一种重要的C1资源，CO2资源化利用是全球战略目标和研究热点，以CO2与环氧化合物为原料合成环状碳酸酯是其高效高值化利用的主要途径。为解决以往催化剂体系存在的催化剂稳定性差、催化活性低、催化剂制备复杂等问题，本研究以高稳定性的氧膦化合物与过渡金属盐进行复配，通过调控过渡金属盐和氧膦化合物的比例，形成不同配比的二元复合催化体系，优选了最佳过渡金属盐和最佳比例(三丁基氧膦与溴化锌摩尔比为2:1，即[2Bu3PO-ZnBr2])，考察了催化剂用量、CO2压力、反应时间、反应温度的影响，在最佳反应条件下(130℃, 3 h, 3 MPa)，环氧丙烷(PO)的转化率可达92%。通过相关表征揭示了膦基复合催化体系与反应物之间的相互作用，提出了可能的催化机理。[2Bu3PO-ZnBr2]催化体系在循环使用5次后，依然能够保持高催化活性。本研究提出的膦基二元复合催化体系可为催化剂设计和CO2利用提供思路。

大功率燃料电池阴极催化剂的设计和可控量产制备

李荣荣雷红红翟兆岩吴磊李小丽刘保银张艳娜王熙肖建军

过程工程学报. 2023, 23(7): 995-1002. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.223110

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推进能源结构调整，发展绿色低碳技术对于推动我国清洁能源利用、保障用电安全、实现“双碳”目标具有重要的战略意义。金属燃料电池具有高能量密度、低成本、高安全性、清洁无污染等优势，是极具潜力的新一代电能源装置，近年来受到广泛关注。然而，由于关键性技术未突破、阴极催化剂成本高等问题，导致金属燃料电池未能实现大规模应用。高性能非贵金属催化剂的开发是燃料电池有效推广的重要前提，本研究采用价格低廉的碳纳米管、乙酸钴、乙酸锰和氢氧化钠作为原材料，利用一步共沉淀法在多壁碳纳米管基体上负载过渡金属氧化物，制备了具有稳定结构的尖晶石相的CoMn3Ox/CNTs催化剂。X射线衍射及氧还原测试结果表明，煅烧温度为350℃的催化剂的结晶度高，氧还原催化活性最高。扫描电镜及能谱分析结果显示，CoMn3Ox活性成分均匀附着在碳纳米管表面，颗粒大小为纳米级，各组分元素分布均匀，Co和Mn元素的原子数比接近设计值1:3。氧还原性能测试结果显示，CMO/CNTs-350催化剂的极限电流密度和半波电位分别达到5.59 mA/cm2和0.75 V，宏量制备后性能保持良好。将该催化剂应用于3 kW铝空气电源，恒功率连续运行12 h后单体平均电压1.14 V。基于原材料丰富易得、生产工艺可控、电化学性能优异等特点，CMO/CNTs-350催化剂是一种非常有潜力的金属燃料电池阴极催化剂。

高炉煤气脱硫技术研究进展

王新东朱廷钰李玉然

过程工程学报. 2023, 23(7): 1003-1012. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222334

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实施高炉煤气脱硫进行源头减排对推进钢铁行业全流程超低排放改造具有重要意义。高炉煤气含硫组分以有机硫为主，具有复杂组分共存的排放特征，本工作论述了含硫组分在不同赋存形态(SO2, H2S和S)下的排放限值，通过硫平衡给出了排放限值间的转化关系。高炉煤气脱硫技术的瓶颈是有机硫(主要是羰基硫，COS)脱除，重点分析了用于COS水解的铝基催化剂和碳基催化剂，γ-Al2O3既是载体也是活性组分，而活性炭兼具催化剂和吸附剂功能；进一步阐述了煤气中复杂组分O2和Cl-等对水解催化剂失活的作用机制在于生成了沉积产物。针对COS水解形成的气态H2S脱除，详细对比了湿法脱除工艺中化学吸收法和催化氧化法在反应机理、脱硫剂、脱硫产物等方面的差异；在干法脱硫工艺中，对比了氧化锌、氧化铁和活性炭在反应机理、硫容、温度适应性等方面的区别。针对有机硫和无机硫的一体化吸附，简述了分子筛吸附剂的选择性吸附原理及其再生工艺。对目前已有探索应用的催化水解+湿法脱硫、催化水解+干法脱硫和一体化吸附工艺进行了初步的评价，提出了高炉煤气脱硫技术的研发重点在于如何提高水解催化剂的活性以及降低高炉煤气中复杂组分对催化剂活性的影响，提高技术的适用性。

煤层气燃烧法脱氧技术研究现状及发展趋势

张飞琼尹雪峰胡佳楠何玮王靖代鹏飞王子琛张娜

过程工程学报. 2023, 23(7): 1013-1023. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222299

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煤层气(CBM)是一种以甲烷为主要成分的非常规天然气能源，具有储量丰富、燃烧清洁的优点，受到了国内外的广泛关注，但其利用率一直普遍较低，主要原因是低浓度煤层气缺乏有效利用，其中所含的氧气是限制其安全利用的关键。本工作介绍了燃烧法脱氧的基本原理及特点，包括焦炭燃烧法、催化燃烧法、化学链燃烧法，重点从碳材料、催化剂、氧载体等方面分析了目前的研究现状，尤其系统介绍了化学链燃烧技术，可以看到焦炭燃烧法脱氧温度较高(650~1000℃) ，改善碳材料性能、有效控制反应温度是该技术的关键；催化燃烧法脱氧过程会消耗甲烷，催化剂易中毒失活，高效催化剂的研发是关键；而化学链燃烧脱氧法具有最大程度保留甲烷含量、反应温度较低、氧载体材料廉价易得等优势，综合比较指出化学链燃烧法有望成为低浓度煤层气脱氧最有效的方法。

Y型褶式洁净滤袋多元结构参数对其过滤阻力影响的CFD模拟研究

孙婉莹钱付平程思敏鲁进利韩云龙庄乾双

过程工程学报. 2023, 23(7): 1024-1034. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222326

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为研究褶式滤袋褶数增加引起的褶间距变化对滤袋过滤性能的影响，提出一种新型Y型褶式滤袋，研究了多元几何特性对过滤压降的影响。利用GeoDict软件构建聚酯纤维滤料三维过滤介质模型，用于Y型褶式滤袋的宏观数值模拟研究，基于响应曲面法探究Y型结构下褶式滤袋多元结构参数对其过滤性能的影响。研究结果表明，Y型褶式滤袋相较于常规8, 16褶滤袋过滤压降均有所降低。Y型褶式滤袋(褶数NY=8，开口角α=30°，内凹直径d=228 mm)的过滤面积相较于常规8褶滤袋增加58.04%，出口速度分布均匀性提高21.23%；其出口速度分布均匀性相较于常规16褶滤袋提高28.51%。Y型褶式滤袋的最优结构参数为NY=12，α=20.17°，d=240.18 mm，过滤压降达到最小值136.67 Pa。

转盘反应器螺旋波流型微混合性能研究

顾成俊孙程王东祥

过程工程学报. 2023, 23(7): 1035-1041. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222273

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转盘反应器广泛应用于处理废水、合成纳米粒子及光催化反应等微观混合的过程强化中，其表面液膜的流型转变对微观混合性能有重要影响。本实验通过改变转速和流量研究了转盘表面液膜的流型转变规律，将流型初步分为未铺满(U)、螺旋波流型、过渡流(TS)、不规则流(I)和反螺旋波(RS)，通过流型之间的对比发现螺旋波的变化规律并得出螺旋波流型的存在范围。结合转盘反应器表面流体流动规律，采用碘化物-碘酸盐反应体系，以离集指数(XS)表征微观混合性能，在螺旋波流型下对转盘反应器的微观混合性能进行了研究，探讨了转盘转速、流量、黏度、流量比、H+浓度等因素对转盘反应器微观混合效果的影响规律。转速增大对微观混合性能的提升有限，当转速增大至一定值(ω=125.6 rad/s)时，继续提升转速对微观混合性能的提升不明显。降低液体的黏度和流量比、降低H+浓度，均有利于提高反应器的微观混合性能。研究结果为转盘反应器在微观混合反应中的应用及优化提供了参考。

钢球冲击下钢化真空玻璃的失效概率研究

高帅岳高伟李敏敏蔺海晓

过程工程学报. 2023, 23(7): 1042-1053. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222257

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钢化真空玻璃以其优异的隔声、隔热、安全等性能日益受到广泛关注，钢化真空玻璃的抗冲击性能及冲击失效问题有待深入研究。采用有限元软件对钢化真空玻璃冲击过程进行模拟仿真，研究冲击过程玻璃的力学特性；利用试验验证数值模拟钢化真空玻璃落球冲击的可行性；基于可靠度理论，利用MATLAB软件分析落球在不同高度冲击任意位置时钢化真空玻璃失效概率。结果表明，数值模拟结果与试验结果吻合度较高。受冲击影响，玻璃上Tresca应力先是急剧增大，后迅速减小。随落球高度增加，受冲击玻璃上产生的Tresca应力相应增大。钢化真空玻璃被冲击时，冲击以应力波形式向四周传播，在冲击位置出现应力波峰值后，Tresca应力急剧减小。由于静态时钢化真空玻璃上应力分布不均匀，不同位置抗冲击的极限落球高度差别较大，其中支撑位置抗冲击能力最小。在任意高度冲击钢化真空玻璃上的随机位置时，玻璃的失效概率与落球高度正相关。在支撑位置附近，钢化真空玻璃冲击失效的概率大，而在2个支撑物中间部位，落球冲击钢化真空玻璃的失效概率最小。

输电线路瓷绝缘子钢帽腐蚀特性研究

伍弘陈磊郝金鹏刘世涛杨粤房子祎李平

过程工程学报. 2023, 23(7): 1054-1062. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222284

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瓷绝缘子钢帽腐蚀严重威胁输电线路的安全稳定运行。采用电化学方法考察了瓷绝缘子钢帽在NaHCO3溶液、NaCl溶液和污秽滤液中的腐蚀行为，电化学阻抗谱和极化曲线分析表明，NaHCO3和NaCl溶液对瓷绝缘子钢帽产生的电化学腐蚀速率与溶液浓度呈正相关，钢帽在NaCl溶液中腐蚀速率最大，在污秽滤液中的腐蚀速率随污秽等值盐密增大而增大，其中在高污秽度地区的污秽滤液中腐蚀速率与在低浓度NaHCO3溶液中的腐蚀速率接近；通过腐蚀实验溶液颜色及微观形貌对比可以发现，试样在NaHCO3溶液和污秽滤液中，表面存在腐蚀产物和氧化产物的沉积，而在NaCl溶液中腐蚀表面发生全面腐蚀，且没有出现明显的棕红色Fe(OH)3沉积。因此，高污秽地区绝缘子金属附件的防腐对预防绝缘子失效及防污闪具有重要意义。

利用COSMO-RS模型筛选离子液体夹带剂用于水+乙酸体系的分离

李晴石萌郭义敏何瑞宁邹昀童张法

过程工程学报. 2023, 23(7): 1063-1072. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222245

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乙酸酯类产品工业生产中产生的含酸废水的高效分离是化工生产中的难题，传统分离乙酸与水的技术如萃取精馏、共沸精馏等在溶剂选择时效率低。类导体屏蔽-真实溶剂模型(Conductor-like Screening Model-Real Solvents, COSMO-RS)可以通过量化计算预测流体热力学性质，从大量溶剂中筛选出适用于某一体系的夹带剂，可减少实验量，提高研究效率。含氮类与含磷类的有机溶剂对水+乙酸体系的萃取效果较好，因此，本工作使用COSMO-RS模型从5种含磷阴离子和12种咪唑类阳离子组成的离子液体中筛选出适用于萃取精馏分离水+乙酸体系的夹带剂。优化了未收录于COSMO软件原始数据库的离子的几何结构，通过σ-Profile图、水在不同离子液体中的溶解度、不同离子液体中乙酸对水的选择性、离子液体与水或乙酸混合时的超额焓四个方面进行分析。结果表明，[MIM][DBP], [ODMIM][DEP]和[ODMIM][Me2PO4]的萃取效果较好。水或乙酸与离子液体混合时氢键作用占据绝对主导，咪唑类阳离子提供氢键的能力强，易与乙酸结合，提高水与乙酸的相对挥发度，达到分离的目的。对比超额焓数值，[ODMIM]+与乙酸之间的相互作用最强，最终确定[ODMIM][DEP]离子液体为分离水+乙酸体系首选的夹带剂。研究结果为萃取精馏实验验证及水+乙酸体系的工业化分离提供了基础数据。

22MnB5/6061异种金属CMT+A+P熔钎焊界面特征及性能研究

尹孝辉朱正英陈凯陈子航孟威

过程工程学报. 2023, 23(7): 1073-1080. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222263

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22MnB5热成形钢和6061铝合金是汽车工业中常用的材料，两种材料的连接能够同时实现汽车轻量化和安全性的要求，本工作利用CMT Advanced Pulse (CMT+A+P)焊接方法，选用直径为1.2 mm的ER4043焊丝，通过改善工艺实现了6061铝合金和22MnB5热成形钢异种接头有效连接。通过使用金相显微镜(OM)、扫描电子显微镜(SEM)和能谱仪(EDS)，研究了熔钎焊接头宏观形貌、界面特征及拉伸性能。研究结果表明，随着焊接热输入的增加，熔钎焊接头熔宽增加，润湿角先增加后减小。铝合金侧热影响区晶粒有粗大倾向；焊缝区组织为α-Al等轴晶和Al-Si共晶，Al-Si共晶均匀分布在α-Al晶界上；界面区附近Al和Fe原子沿着界面层相互扩散，生成多种Fe-Al金属间化合物。当热输入由41.8 J/mm 增加至127.6 J/mm时，界面层厚度从1.49 μm增加至2.85 μm。熔钎焊接头断裂位置分别位于铝合金母材处、焊缝处及界面层三个区域，其断口形貌分别呈现为韧性断裂、韧脆混合断裂和脆性断裂；拉伸强度最高的试样断裂于铝合金母材处，呈韧性断裂，拉剪载荷达3.88 kN。

磁化水中氢氧化钙对半水硫酸钙形貌影响机制

林星彤雷大士王宇斌李亮张帅华开强

过程工程学报. 2023, 23(7): 1081-1088. DOI: 10.12034/j.issn.1009-606X.222285

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为掌握在磁化水体系中氢氧化钙对半水硫酸钙水热产物形貌的影响规律，采用扫描电镜(SEM)、电导率和X射线衍射(XRD)等方法对半水硫酸钙试样进行表征，在此基础上阐明氢氧化钙对其形貌的影响机理。结果表明，在磁化水体系中氢氧化钙对半水硫酸钙水热产物的形貌有明显的调控作用。随氢氧化钙浓度增大，水热产物的形貌由纤维状先转变为板状，后转变为柱状，并且在此过程中，有少量颗粒状形貌产物出现，其可能是氢氧化钙和二水硫酸钙晶体的混合物。当氢氧化钙的浓度为5.0×10-7 mol/L时，水热产物的形貌主要为纤维状。随着氢氧化钙浓度的增加，当其浓度为5.0×10-5 mol/L时，Ca2+通过同离子效应抑制二水硫酸钙溶解，导致SO42-数目减少，同时，OH-与SO42-产生竞争吸附并以化学吸附的形式作用于半水硫酸钙晶体的(002)晶面，不利于生长组元在该晶面的沉淀，导致晶体形貌向板状转化。当其浓度为5.0×10-3 mol/L时，溶液中过大的Ca2+浓度有利于半水硫酸钙晶体沿(200)和(110)晶面生长，而OH-抑制(002)晶面生长，在二者共同作用下，晶体形貌转变为柱状。研究可为磁化水体系中制备不同形貌半水硫酸钙水热产物提供一定的参考意义。

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