郑应俊, 孟海玲, 刘再亮, 周晗, 朱俊杰

过程工程学报 2021, 21 (7): 857-864. DOI:10.12034/j.issn.1009-606X.220135

摘要（142）

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以MCM-41为载体，采用水热-焙烧法制备了Al修饰双金属催化剂Fe-Ce/Al-MCM-41并进行了XRD、BET和FT-IR表征；以水体中的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为处理对象，在铂丝-碳毡电芬顿体系中研究了催化氧化降解DBP的效果和影响因素，探讨了降解机理。结果表明，铁、铈双金属催化剂在电芬顿体系降解邻苯二甲酸二丁酯中具有良好的催化活性，铝离子的加入能够提高催化剂的催化性能；最佳实验条件为pH=3、催化剂投加量0.5 g/L、电流强度I=0.15 A、通氧流量0.2 L/min、反应120 min、初始浓度10 mg/L，此时DBP去除率为97.1%，在酸性或中性条件下去除率稳定在92.1%以上，碱性条件下DBP去除率降低，电流强度和通氧量达到饱和后对DBP降解率影响很小，并且催化剂投加过量会导致催化效果降低。此电芬顿体系中·OH的氧化反应是降解DBP的主要途径。

异相电芬顿体系降解模拟DBP废水，以DBP出水浓度为评价指标，用高效液相色谱法进行测定，进行实验时，将上述配置的模拟邻苯二甲酸二丁酯模拟废水倒入电解杯中，组装好电解装置，调节电流、通氧量，间隔30 min取样，测定出水DBP浓度。分别对DBP溶液初始pH、催化剂投加量、电流强度、通氧量进行单因素实验，每个单因素取3~5个水平，研究异相电芬顿体系处理模拟DBP废水的最佳条件，详见表1。

催化剂的比表面积采用N ₂吸附法用V-Sorb 2800MP型比表面积分析仪测定，采用BJH法计算催化剂的比表面积、孔容和平均孔径，所得结果见表2。由表可知，催化剂M2, M3, M4均具有很大的比表面积，未负载金属离子的M1比表面积最大，平均孔径最小，负载金属离子后平均孔径增大，孔容增大；且通过对比M2, M3, M4发现，随掺杂的Al离子含量增加，催化剂的比表面积不断减小，平均孔径增大，孔容呈先增大后减小的趋势。因为Al离子可以改善催化剂的表面结构，使壁厚变薄，平均孔径增大，有利于催化反应的进行。因而负载一定量的Al离子有助于在催化剂表面发生芬顿反应，减少孔径堵塞致使催化效果降低的情况，从而提高催化剂的重复利用率。