郑应俊, 孟海玲, 刘再亮, 周晗, 朱俊杰

过程工程学报 2021, 21 (7): 857-864. DOI:10.12034/j.issn.1009-606X.220135

摘要（142）

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以MCM-41为载体，采用水热-焙烧法制备了Al修饰双金属催化剂Fe-Ce/Al-MCM-41并进行了XRD、BET和FT-IR表征；以水体中的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为处理对象，在铂丝-碳毡电芬顿体系中研究了催化氧化降解DBP的效果和影响因素，探讨了降解机理。结果表明，铁、铈双金属催化剂在电芬顿体系降解邻苯二甲酸二丁酯中具有良好的催化活性，铝离子的加入能够提高催化剂的催化性能；最佳实验条件为pH=3、催化剂投加量0.5 g/L、电流强度I=0.15 A、通氧流量0.2 L/min、反应120 min、初始浓度10 mg/L，此时DBP去除率为97.1%，在酸性或中性条件下去除率稳定在92.1%以上，碱性条件下DBP去除率降低，电流强度和通氧量达到饱和后对DBP降解率影响很小，并且催化剂投加过量会导致催化效果降低。此电芬顿体系中·OH的氧化反应是降解DBP的主要途径。

如图6所示，当电流强度从0.05 A增加到0.15 A，反应120 min后，DBP去除率有很大的提升，由87.1%增至97.1%，提升了10个百分点；继续增大电流强度至0.30 A，120 min后DBP的降解效率增长有限，仅增加了1.4个百分点，这在工程应用中没有明显优势。因为在电芬顿反应中决定降解效率的除了电流强度外还有通氧量、催化剂投加量等其他因素，当电流强度达到0.15 A后，继续加大电流，由于通氧量与催化剂投加量不变，溶液中的H ₂O ₂与Fe2+浓度达到饱和，此时催化效果达到最大值[17]。另外许多学者研究发现，过量的H ₂O ₂可以作为 ·OH的清除剂[18,19]，如式(2)和(3)，电流强度增强后，溶液中产生的过量H ₂O ₂会与·OH反应，从而消耗·OH，导致催化效果下降。综上所述，选择最佳的电流强度为0.15 A。