郑应俊, 孟海玲, 刘再亮, 周晗, 朱俊杰

过程工程学报 2021, 21 (7): 857-864. DOI:10.12034/j.issn.1009-606X.220135

摘要（142）

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以MCM-41为载体，采用水热-焙烧法制备了Al修饰双金属催化剂Fe-Ce/Al-MCM-41并进行了XRD、BET和FT-IR表征；以水体中的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为处理对象，在铂丝-碳毡电芬顿体系中研究了催化氧化降解DBP的效果和影响因素，探讨了降解机理。结果表明，铁、铈双金属催化剂在电芬顿体系降解邻苯二甲酸二丁酯中具有良好的催化活性，铝离子的加入能够提高催化剂的催化性能；最佳实验条件为pH=3、催化剂投加量0.5 g/L、电流强度I=0.15 A、通氧流量0.2 L/min、反应120 min、初始浓度10 mg/L，此时DBP去除率为97.1%，在酸性或中性条件下去除率稳定在92.1%以上，碱性条件下DBP去除率降低，电流强度和通氧量达到饱和后对DBP降解率影响很小，并且催化剂投加过量会导致催化效果降低。此电芬顿体系中·OH的氧化反应是降解DBP的主要途径。

选择具有良好催化活性的Al含量为0.25wt%的Fe-Ce/Al-MCM-41作为催化剂进行后续实验研究，在催化剂投加量0.5 g/L、电流强度0.15 A、通氧量0.2 L/min的条件下研究不同初始pH值对DBP降解的影响，结果如图5所示。由图可知，反应120 min后，Fe-Ce/Al-MCM-41催化剂在pH=2~7的较宽范围内能高效降解DBP，去除率均在92.1%以上。在pH=3的强酸性条件下，DBP的去除率最高，为97.1%，剩余DBP浓度仅为0.25 mg/L。在pH=7时的中性条件下，DBP的去除率为92.1%，仅比pH=3时下降了5.0个百分点，表明Fe-Ce/Al-MCM-41能够显著提高H ₂O ₂适应较宽pH值范围的能力，具有良好的潜在工程应用价值。而在pH=9的碱性条件下，DBP降解效果不佳，去除率仅为84.1%。根据芬顿反应原理，碱性条件下溶液中的OH-与Fe3+/Fe2+生成沉淀，从而抑制·OH的产生导致催化氧化效果降低[16]，且沉淀产物会附着在催化剂表面，导致催化剂表面活性位点减少，催化效果降低。因此，选择最佳pH=3进行后续实验。