郑应俊, 孟海玲, 刘再亮, 周晗, 朱俊杰

过程工程学报 2021, 21 (7): 857-864. DOI:10.12034/j.issn.1009-606X.220135

摘要（142）

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以MCM-41为载体，采用水热-焙烧法制备了Al修饰双金属催化剂Fe-Ce/Al-MCM-41并进行了XRD、BET和FT-IR表征；以水体中的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为处理对象，在铂丝-碳毡电芬顿体系中研究了催化氧化降解DBP的效果和影响因素，探讨了降解机理。结果表明，铁、铈双金属催化剂在电芬顿体系降解邻苯二甲酸二丁酯中具有良好的催化活性，铝离子的加入能够提高催化剂的催化性能；最佳实验条件为pH=3、催化剂投加量0.5 g/L、电流强度I=0.15 A、通氧流量0.2 L/min、反应120 min、初始浓度10 mg/L，此时DBP去除率为97.1%，在酸性或中性条件下去除率稳定在92.1%以上，碱性条件下DBP去除率降低，电流强度和通氧量达到饱和后对DBP降解率影响很小，并且催化剂投加过量会导致催化效果降低。此电芬顿体系中·OH的氧化反应是降解DBP的主要途径。

在电芬顿反应中催化剂的种类也是决定催化效率的关键因素，为研究该催化剂中各金属离子所起到的催化效果，在最佳条件下，对MCM-41负载六种不同的金属的催化剂进行实验，结果如图11所示。当MCM-41与Al-MCM-41作催化剂反应120 min后，对DBP的降解率分别为69.8%和60.0%，比碳毡吸附效率略高，此时主要利用碳毡的吸附作用和阳极氧化反应去除DBP，使用Al-MCM-41做催化剂，与MCM-41相比，DBP的去除率没有升高反而下降，是因为Al离子不能参与催化反应，加入Al离子后催化剂比表面积减小，对DBP的吸附效果减弱，导致去除率降低。当Fe, Ce分别加入催化剂中后，去除率明显提高，分别为89.17%和88.62%，此时溶液中发生了芬顿反应，Ce与Fe单独作用时具有近似的催化效果；在Fe, Ce, Al同时加入催化剂后，DBP去除率进一步提高至97.1%。综上所述，可以发现在电芬顿体系中Fe与Ce具有一定的协同作用，