郑应俊, 孟海玲, 刘再亮, 周晗, 朱俊杰

过程工程学报 2021, 21 (7): 857-864. DOI:10.12034/j.issn.1009-606X.220135

摘要（142）

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以MCM-41为载体，采用水热-焙烧法制备了Al修饰双金属催化剂Fe-Ce/Al-MCM-41并进行了XRD、BET和FT-IR表征；以水体中的邻苯二甲酸二丁酯(DBP)为处理对象，在铂丝-碳毡电芬顿体系中研究了催化氧化降解DBP的效果和影响因素，探讨了降解机理。结果表明，铁、铈双金属催化剂在电芬顿体系降解邻苯二甲酸二丁酯中具有良好的催化活性，铝离子的加入能够提高催化剂的催化性能；最佳实验条件为pH=3、催化剂投加量0.5 g/L、电流强度I=0.15 A、通氧流量0.2 L/min、反应120 min、初始浓度10 mg/L，此时DBP去除率为97.1%，在酸性或中性条件下去除率稳定在92.1%以上，碱性条件下DBP去除率降低，电流强度和通氧量达到饱和后对DBP降解率影响很小，并且催化剂投加过量会导致催化效果降低。此电芬顿体系中·OH的氧化反应是降解DBP的主要途径。

催化剂的投加量也是一个需要考察的重要因素，在pH=3、电流强度0.15 A、通氧量0.2 L/min的条件下研究催化剂投加量对DBP去除效果的影响，结果如图7所示。当催化剂的投加量由0.25 g/L增加至0.5 g/L，反应120 min后，DBP降解率有明显提升，由86.9%提升至97.1%；催化剂投加量为1.0 g/L时，反应120 min后DBP降解率反而下降，为91.7%。催化剂的投加量为0.5 g/L时，催化效果增加是由于更多的催化剂可为H ₂O ₂提供更多的活性位点，从而促进反应的进行；但随催化剂继续投加，催化效果出现降低，原因可能是催化剂投加较多时，在溶液中易发生团聚现象，从而导致活性位点减少。此外，李章良等[20]研究发现，过量的催化剂提供的大量活性位点会使H ₂O ₂分解产生·OH的速率过快，导致过量的·OH间发生猝灭反应(·OH+·OH→H ₂O+O ₂)。马放等[21]研究发现溶液中Fe2+浓度过大，可能会在体系中产生副反应(·OH+Fe2+→Fe3++OH–)，导致催化效果下降。故只有在H ₂O ₂与催化剂投加量达到平衡时催化效果最佳，本实验催化剂Fe-Ce/Al-MCM-41的最佳投加量选择0.5 g/L。